Modélisation de la complexation et de la migration de l'uranium par des colloïdes humiques naturels.

Modelling of uranium complexation and migration by natural humic colloids.

• Auteur / Autrice : Candice Eleloue
• Direction : Gaetane Lespes, Pierre CRANçON
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Chimie analytique
• Date : Inscription en doctorat le 03/12/2022
• Etablissement(s) : Pau
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale sciences exactes et leurs applications (Pau, Pyrénées Atlantiques ; 1995-)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des sciences analytiques et de Physico-chimie pour l'Environnement et les Matériaux

Mots clés

Mots clés libres

Modélisation

Complexation

Uranium

Colloïdes humiques

Migration

Modelling

Complexation

Uranium

Humic colloids

Migration

Résumé

La connaissance des processus de migration de l'uranium dans les milieux souterrains est un enjeu majeur pour l'évaluation des risques environnementaux associés aux activités anciennes ou actuelles d'installations nucléaires en vue d'anticiper et gérer un impact environnemental potentiel. Ce transfert est habituellement décrit comme fortement contrôlé et ralenti par les réactions d'adsorption. La présence de ligands forts sous forme colloïdale, notamment les substances humiques naturellement présents dans les sols, est susceptible d'augmenter considérablement la mobilité de l'uranium dans les milieux naturels. La modélisation de la structure et de la réactivité chimique d'une substance humique naturelle colloïdale, ainsi que son transport physique dans le milieu souterrain, dépendent fortement du contexte géochimique du site d'intérêt, et restent encore aujourd'hui sous-documentés. L'objectif de ce travail de recherche est de construire différents modèles géochimiques de complexation et de transport de l'uranium par les substances humiques colloïdales naturelles, en se fondant sur un dimensionnement précis à la fois des réactions chimiques de complexation de l'uranium par les colloïdes, et des processus spécifiques régissant le transfert des colloïdes dans un milieu récepteur poreux ou fracturé. D'une part, la mobilité comparée des colloïdes et de l'uranium ainsi que la compréhension des mécanismes de filtration propre au milieu récepteur seront abordés expérimentalement par la réalisation d'essais de migration en colonnes. D'autre part, plusieurs modèles thermodynamiques d'interaction uranium-colloïdes seront construits et testés sur les données de calage acquises précédemment. Enfin, l'intégration de ces modèles géochimiques dans le code HYTEC couplant géochimie et transport permettra la prise en compte des processus colloïdaux au sein d'un modèle numérique opérationnel simulant le transfert de l'uranium dans le milieu souterrain à l'échelle, et ainsi de disposer d'un appui important dans la gestion des risques environnementaux.

Knowledge of the processes of uranium migration in underground environments is a major challenge for assessing the environmental risks associated with past or current activities of nuclear facilities in order to anticipate and manage an environmental impact potential. This transfer is usually described as highly controlled and slowed by adsorption reactions. The presence of strong ligands in colloidal form, including naturally occurring humic substances in soils, is likely to significantly increase uranium mobility in environmental media. Modelling of the structure and chemical reactivity of a colloidal natural humic substance, as well as its physical transport in the underground environment, is highly dependent on the geochemical context of the site of interest, and is still under-documented. The aim of this research is to construct different geochemical models of uranium complexation and transport by natural colloidal humic substances, based on a precise design of both the chemical reactions of colloid complexation of uranium, and the specific processes governing colloid transfer in a porous or fractured receptor environment. First, the comparative mobility of colloids and uranium, as well as the understanding of filtration mechanisms specific to the receiving environment, will then be addressed experimentally by conducting column migration tests. Then, several thermodynamic models of uranium-colloid interaction will be built and tested on the calibration data acquired previously. Finally, the integration of these geochemical models into the HYTEC code linking geochemistry and transport will enable the colloidal processes to be taken into account within a numerical operational model simulating the transfer of uranium in the underground environment at scale, and thus have significant support in the management of environmental risks.