Modélisation de l'opération et de la dégradationde systèmes piles à combustible pour la mobilitéhydrogène

Modelling operation and degradation of fuel cellsystems for hydrogen mobility applications

• Auteur / Autrice : Alexandre Petti
• Direction : Christian Beauger
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Energétique et génie des procédés
• Date : Inscription en doctorat le 03/10/2022
• Etablissement(s) : Université Paris sciences et lettres
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Ingénierie des Systèmes, Matériaux, Mécanique, Énergétique
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Energétique et Procédés
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : PERSEE - Centre Procédés, Energies Renouvelables, Systèmes Energétiques
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Mines Paris-PSL

Mots clés

Mots clés libres

Piles à combustible

Mobilité

Dégradation

Modélisation

Hydrogène

Véhicules électriques

Fuel cells

Transportation

Degradation

Modeling

Hydrogen

Electric vehicle

Résumé

L'hydrogène est regardé aujourd'hui comme une des principales alternatives pour la réduction des émissions de gaz à effet de serre et d'autres polluants atmosphériques issus de la mobilité terrestre lourde [Peters2021]. Dans ce contexte, la pile à combustible qui permet de produire de l'électricité à partir de réactions électrochimiques entre l'hydrogène et l'oxygène de l'air et ainsi d'alimenter un moteur électrique (voire de charger une batterie) est une composante clé. Or, aujourd'hui, la faible durée de vie de la pile à combustible reste un obstacle au déploiement de l'hydrogène pour ce type d'application. En effet, au cours de sa vie la pile à combustible va être soumise à plusieurs types de dégradation, réversibles ou irréversibles, conduisant à des pertes de performance plus ou moins progressives et importantes. [Tognan2016]. Parmi les dégradations réversibles nous pouvons citer l'oxydation du catalyseur, l'assèchement de la membrane échangeuse de protons ou l'engorgement des électrodes poreuses. Non traitées à temps elles peuvent avoir des effets irréversibles . Au nombre des dégradations irréversibles, l'agglomération de particules du catalyseur, l'oxydation du support de catalyseur en carbone, la délamination de l'assemblage membrane-électrode ou encore la dégradation mécanique ou chimique de la membrane figurent parmi les plus courantes. Or, l'occurrence de ces dégradations est intimement liée aux conditions de fonctionnement de la pile à combustible [Vichard2021]. Ainsi, les stratégies de pilotage des différentes composantes du système (compresseur, boucle de refroidissement, sous-système d'humidification, boucles de recirculation, vannes de purge, …) et le contrôle des conditions d'usage (température de la pile et des différentes réactants, niveaux de pression et débits, taux d'humidité, profils de courant, etc.) vont avoir un fort impact sur la durée de vie de la pile à combustible. En particulier, lors du démarrage à froid, lorsque la température ambiante est inférieure à 0°C, la formation d'eau à l'état solide au sein de la pile à combustible entraîne des contraintes mécaniques qui vont avoir un impact sévère sur sa durée de vie. Cette problématique est d'autant plus présente dans le cas des applications automobiles car le démarrage doit pouvoir se faire rapidement, avec une consommation d'énergie minimale [Luo2018]. Le but de cette thèse est de proposer des outils de modélisation au niveau systémique permettant de définir des stratégies de pilotage, des modes de fonctionnement, des procédures de démarrage/arrêt, y compris de démarrage à froid, ou stand-by de façon à allonger la durée de vie de ces systèmes pour des applications dans la mobilité lourde. Ces outils de modélisation doivent non seulement permettre de prédire l'occurrence de mécanismes de dégradation en fonction des conditions d'opération, mais aussi, dans l'autre sens, tenir compte de l'état de santé de la pile à combustible dans la prédiction de ses performances. Cette thèse s'inscrit dans le cadre du projet collaboratif Durabilité et Résilience des Systèmes Piles à Combustible (DuraSys-PAC), qui vise à améliorer la durabilité des systèmes piles à combustible pour la mobilité terrestre lourde (cibles de > 25 000 h d'opération pour les bus et > 20 000 h pour les poids lourds).

Hydrogen is viewed today as one of the main alternatives for reducing greenhouse gas emissions and other air pollutants from heavy-duty road transport [Peters2021]. In this context, the fuel cells which produce electricity from electrochemical reactions between hydrogen and oxygen in the air and thus power the electric motor (or even to charge a battery) are key components. However, the lifetime of the fuel cell remains an obstacle to the deployment of hydrogen for this type of application. Indeed, during its life the fuel cells will be subjected to several types of degradation, reversible or irreversible, leading to more or less progressive and significant performance losses [Tognan2016]. Reversible degradation includes the oxidation of the catalyst, the drying out of the proton exchange membrane or the flooding of the porous electrodes. If not treated in time, initially reversible degradation can have irreversible effects. Among these irreversible effects, the agglomeration of catalyst particles, the oxidation of the catalyst support, the delamination of the membrane-electrode assembly or mechanical and chemical membrane degradation are the most common. However, the occurrence of such degradation is closely linked to the operating conditions of the fuel cell [Vichard2021]. Thus, the strategies for controlling the various components of the system (compressor, cooling loop, humidification sub-system, anode recirculation loop, purge valves, etc.) and the the operating conditions (temperature of the stack and of the different reactant flows, pressure levels, flow rates, humidity, current profiles, etc.) will have a strong impact on the fuel cell durability. In particular, during a cold start, when the ambient temperature is below 0 ° C, the formation of water in solid state within the fuel cell causes mechanical stresses which will have a severe impact on its lifetime. This problem is all the more prevalent in the case of automotive applications because starting must be able to be done quickly, with minimal energy consumption [Luo2018]. The aim of this thesis is to propose models at the systemic level making it possible to define management strategies, operating modes, start/shut down/stand-by procedures (including cold start procedures) in order to lengthen the lifespan of these systems for heavy-duty transport applications. These models must not only make it possible to predict the occurrence of degradation mechanisms as a function of the operating conditions, but also, in the other direction, consider the state of health of the fuel cell in the prediction of its performance. This thesis is part of the collaborative project Durability and Resilience of Fuel Cell Systems (DuraSys-PAC), which aims to improve the durability of fuel cell systems for heavy-duty mobility (targets of> 25,000 hrs. operation for buses and> 20,000 hours for trucks).