Modélisation des interactions entre adsorbats et surfaces de composés intermétalliques : une approche couplant théorie de la fonctionnelle de la densité et apprentissage automatique

Modeling Interactions Between Adsorbates and Intermetallic Compound Surfaces : A Coupled Approach Using Density Functional Theory and Machine Learning

• Auteur / Autrice : Nathan Boulangeot
• Direction : Émilie Gaudry, Frédéric Sur
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences des matériaux
• Date : Soutenance le 17/03/2025
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale C2MP - Chimie mécanique matériaux physique (Lorraine ; 2018-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Jean Lamour (Nancy ; Vandoeuvre-lès-Nancy, Metz ; 2009-....)
• Jury : Président / Présidente : Christophe Chatelain
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Émilie Gaudry, Frédéric Sur, Mihai-Cosmin Marinica, Roberta Poloni, Virginie Ehrlacher
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Mihai-Cosmin Marinica, Roberta Poloni
• DOI : 10.70675/69f7a804zc198z4929zb7a9z0ca86e8ebcbf

Mots clés

Mots clés contrôlés

Composés intermétalliques

Adsorption

Énergie de surface

Apprentissage automatique

Théorie de la fonctionnelle de densité

Mots clés libres

Énergies d'adsorption

Surface d'intermétalliques

Apprentissage automatique

Théorie de la fonctionnelle de la densité

Adsorption energy

Surfaces of intermetallic compounds

Machine learning

Density functional theory

Résumé

La compréhension des interactions adsorbat-surface et la connaissance des énergies d'adsorption constituent un prérequis essentiel pour le développement de matériaux intermétalliques pour diverses applications émergentes, comme revêtements fonctionnels ou catalyseurs. Dans cette thèse, nous avons combiné la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT, Density Functional Theory) et des méthodes d'apprentissage automatique pour prédire l'adsorption à la surface d'un système complexe. Nous nous sommes intéressés à l'adsorption d'hydrogène, d'oxygène et de plomb atomique sur Al₁₃Co₄(100), identifié dans la littérature comme un catalyseur performant pour l'hydrogénation sélective de l'acétylène. Notre méthode repose sur la régression par processus gaussien (GPR, Gaussian Process Regression) et utilise les descripteurs SOAP (Smooth Overlap of Atomic Positions). La précision de nos prédictions dépendent de la taille de la base d'entraînement utilisée, et peuvent atteindre quelques dizaines de milli-électronvolts. Notre approche est discutée en regard des modèles universels récents de type deep learning. En limitant les données nécessaires à son application, notre méthode, dite frugale, permet une étude accélérée de matériaux complexes.

Intermetallic compounds present unique chemical and physical properties, used in emerging applications, such as functional coatings or catalysis. Knowledge of their surface properties, in particular adsorption properties, is a prerequisite for material design. In this thesis, we combined density functional theory (DFT) and machine learning methods to predict adsorption on a complex system. We focused on the adsorption of atomic hydrogen, oxygen and lead on Al₁₃Co₄(100), identified in the literature as an efficient catalyst for the selective hydrogenation of acetylene. Our method is based on Gaussian Process Regression (GPR, Gaussian Process Regression) and uses SOAP descriptors (Smooth Overlap of Atomic Positions). The accuracy of our predictions depends on the size of the training set used, and can reach a few tens of milli-electronvolts. Our method is discussed in the context of recent universal models of the deep learning type. By limiting the data necessary for its application, our so-called frugal method allows an accelerated study of complex materials.