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Couplage de méthodes d'apprentissage automatique et de chimie quantique pour prédire les propriétés de surfaces de catalyseurs intermétalliques

par Nathan Boulangeot

Projet de thèse en Science des Matériaux

Sous la direction de Émilie Gaudry et de Frédéric Sur.

Thèses en préparation à l'Université de Lorraine , dans le cadre de C2MP - CHIMIE MECANIQUE MATERIAUX PHYSIQUE , en partenariat avec IJL - INSTITUT JEAN LAMOUR (laboratoire) et de DEPARTEMENT 1 - P2M : 102 - Surfaces et Spectroscopies (equipe de recherche) depuis le 23-09-2021 .


  • Résumé

    Contexte et objectifs : L'objectif de la thèse est d'établir des relations entre la structure atomique de matériaux intermétalliques et les propriétés catalytiques (activité, sélectivité, stabilité - les critères importants en catalyse). Les matériaux intermétalliques offrent plusieurs avantages par rapport aux alliages classiques, tels que la stabilité et des combinaisons uniques de structures électroniques et cristallines, ce qui permet une grande flexibilité pour l'ajustement de leurs propriétés [1,2]. Plusieurs milliers de matériaux intermétalliques sont connus à ce jour, avec chacun des caractéristiques uniques, ouvrant un vaste champ à explorer. Méthodes : La catalyse hétérogène basée sur des composés intermétalliques est prometteuse, avec un fort potentiel de développement. Cependant, la modélisation des nombreux sites actifs et des chemins de réaction sur ces surfaces complexes est un défi ouvert. Des méthodes d'apprentissage automitiques couplées à la théorie fonctionnelle de la densité (DFT) seront utilisées pour modéliser la surface complexe d'énergie potentielle de catalyseurs intermétalliques. Plus précisément, nous avons l'intention d'étudier des modèles de régression tels que la régression logistique à noyau, la régression à vecteurs supports ou les réseaux de neurones artificiels afin d'interpoler avec précision les surfaces énergétiques à partir de quelques estimations de la DFT [3]. Le coût d'apprentissage de ces modèles est une fraction des coûts des calculs de DFT, ce qui permet des explorations systématiques et efficaces des surfaces d'énergie potentielle de ces matériaux. [1] S. Furukawa & T. Komatsu, Intermetallic Compounds: Promising Inorganic Materials for Well-Structured and Electronically Modified Reaction [2] E. Gaudry et al., Catalytic activation of a non-noble intermetallic surface through nanostructuration under hydrogenation conditions revealed by atomistic thermodynamics, J. Mater. Chem. A 8 2020 7422-7431 [3] B. Efron and T. Hastie, Computer age statistical inference, Cambridge University Press, 2016

  • Titre traduit

    Coupling machine learning and quantum chemistry methods to predict surface properties of intermetallic catalysts


  • Résumé

    Context and objectives : Intermetallic compounds, i.e. solid-state compounds made of metallic elements with a defined stoichiometry and an ordered crystal structure, offer several advantages over conventional alloys, such as stability and unique combinations of electronic and crystalline structures. This allows great flexibility in adjusting their properties, especially in the field of catalysis [1,2]. Several thousand intermetallic materials are known to date, each with unique characteristics, opening a vast field to be explored. The objective is to establish structure-properties relationships, based on extensive DFT calculations combines with machine learning. Methods : Machine learning methods coupled with Density Functional Theory (DFT) will be used to address the complex potential energy landscape of complex intermetallics catalysts. More precisely, we intend to investigate regression models such as kernel logistic regression, support vector regression, or artificial neural networks to accurately interpolate energy surfaces from a few DFT estimates [3]. The computational cost of training such models is a fraction of the costs of DFT calculations, allowing systematic investigations of complex potential energy surfaces [1] S. Furukawa & T. Komatsu, ACS Catal. 7 2017 735-765 [2] E. Gaudry et al., J. Mater. Chem. A 8 2020 7422-7431 [3] B. Efron and T. Hastie, Computer age statistical inference, Cambridge University Press, 2016