Study in a jet-stirred reactor of the oxidation of biofuels from EHL lignin : characterization of reactivity and reaction intermediates

Étude en réacteur auto-agité par jets gazeux de l'oxydation de bio-carburants issus de la lignine EHL : caractérisation de la réactivité et des intermédiaires de réaction

• Auteur / Autrice : Ismahane Meziane
• Direction : Olivier Herbinet, Frédérique Battin-Leclerc
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des procédés, des produits et des molécules
• Date : Soutenance le 15/12/2023
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale SIMPPé - Sciences et ingénierie des molécules, des produits, des procédés, et de l'énergie (Lorraine ; 2018-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Réactions et Génie des Procédés (2010-....)
• Jury : Président / Présidente : Cédric Galizzi
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Olivier Herbinet, Frédérique Battin-Leclerc, Nabiha Chaumeix, Guillaume Vanhove
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Nabiha Chaumeix, Guillaume Vanhove
• DOI : 10.70675/756886f0za6f0z49dbz8e47z3c772268d995

Mots clés

Mots clés contrôlés

Biocarburants

Combustion

Lignine

Réacteurs chimiques

Oxydation

Cinétique chimique

Mots clés libres

Combustion

Bio-carburant

Lignine d'hydrolyse enzymatique

Réacteur agité par jets gazeux

Cinétique

Combustion

Biofuels

Enzymatic hydrolysis lignin (EHL)

Jet-Stirred reactor

Kinetics

Résumé

Au cours des 30 prochaines années, la population devrait augmenter de 2 milliards d'habitants et le développement industriel entraînera une augmentation rapide de la consommation de combustibles fossiles traditionnels. Ces combustibles constituent la principale source d'énergie utilisée pour alimenter les sociétés industrialisées à l'échelle mondiale. Cependant, la combustion des combustibles fossiles contribue de manière significative au changement climatique en émettant des gaz à effet de serre nocifs dans l'atmosphère. C'est pourquoi l'accent est actuellement mis sur les carburants alternatifs, tels que les biocarburants, dans le monde industriel et dans les transports. L'objectif du projet EHLCATHOL financé par l'Union Européenne dans le cadre du programme de recherche et d'innovation Horizon 2020 est de développer des biocarburants alternatifs de deuxième génération, synthétisés à partir de la lignine d'hydrolyse enzymatique. Ce projet contribue également à l'objectif de neutralité carbone de l'UE d'ici 2050. Cette thèse fait partie du projet EHLCATHOL et se concentre sur l'étude de l'oxydation en phase gazeuse d'espèces importantes entrant dans la composition des biocarburants dérivés de la lignine d'hydrolyse enzymatique. Une étude bibliographique a été réalisée dont l'intérêt est double : caractériser la composition des biocarburants pour identifier des molécules modèles qui permettront de les représenter de manière plus simple, et analyser les données de la littérature concernant les molécules entrant dans la composition de ces carburants. Afin de compléter certaines lacunes relevées dans la littérature, l'objectif de cette thèse était de produire une nouvelle base de données expérimentales de l'oxydation de ces molécules modèles dans un réacteur agité par jets gazeux. Au cours de ces travaux de thèse, la pyrolyse et de l'oxydation de l'acétone a été la première réalisée, afin de se familiariser avec le pilote expérimental et les techniques analytiques associées. Ensuite, 10 composés aromatiques ont été sélectionnés et étudiés : le gaïacol, le styrène, les trois isomères du xylène, le phénol ainsi que les trois isomères du crésol. Les résultats expérimentaux ont été ensuite utilisés pour le développement et la validation le modèle cinétique Colibri, afin de comprendre les voix de décomposition des espèces étudiées.

Over the next 30 years, the population is expected to increase by 2 billion and industrial development is leading to a rapid rise of the consumption of traditional fossil fuels. These fuels are the primary source of energy used to power industrialized societies across the word. However, these fossil fuels have a huge impact on the environment pollution by emitting harmful greenhouse gases into the atmosphere. As a result, the focus is on alternative fuels, such as biofuels, in the industrial world and for transportation. The aim of the EHLCATHOL project funded by the European Union's Horizon 2020 research and innovation program aim is to develop a new kind of second-generation biofuel synthesized from enzymatic hydrolysis lignin (EHL) and to contribute to the targeted carbon neutral EU by 2050. These liquid fuels are intended to be used as alternative fuels, as they are generated from renewable and sustainable sources with a low CO2 emission. The present thesis is a part of the EHLCATHOL project and focused on the study of the gas phase oxidation of important chemical species included in EHL-derived solvolysis oils. A bibliographical study has been performed of which the interest is twofold: to characterize the composition of the biofuels to identify model molecules (surrogates) that will make it possible to represent them in a simpler way, and to collect and analyze data from the literature concerning the molecules entering into the composition of these fuels. Afterward, to complete some detected lack in the literature, an experimental database of the oxidation of these model molecules in a jet stirred reactor was established. During this work, the pyrolysis and oxidation of acetone were first studied, in order to get familiarized with the experimental set-up and associated analytical techniques, followed by the study of 10 aromatic compounds: guaiacol, styrene, toluene, the three xylene isomers, phenol and the three cresol isomers. This obtained database was the basis for the development and validation of the Colibri model to understand the chemistry of the studied species.