Thèse en cours

Courbe de fusion et transition liquide-liquide dans le phosphore
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Triangle exclamation pleinLa soutenance a eu lieu le 20/10/2023. Le document qui a justifié du diplôme est en cours de traitement par l'établissement de soutenance.
Auteur / Autrice : Hermann Muhammad
Direction : Frédéric DatchiMohamed Mezouar
Type : Projet de thèse
Discipline(s) : Physique et chimie des matériaux
Date : Inscription en doctorat le 03/01/2021
Soutenance le 20/10/2023
Etablissement(s) : Sorbonne université
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie (Paris ; 1997-....)

Résumé

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Une transition liquide-liquide (TLL) est un phénomène particulier dans lequel un liquide mono-composant se transforme en un autre via une transition de phase du premier ordre. Une telle TLL a été découverte en 2000 dans le phosphore liquide à haute pression, entre un liquide de basse densité (LDL) et un liquide de haute densité (HDL) [Katayama et al, Nature 403 (2000)]. Les preuves expérimentales des TLL restent rares et contestées, et un seul autre cas sans à été identifié sans ambiguïté dans le soufre [L. Henry et al, Nature, 584 (2020)]. De nombreuses questions demeurent ouvertes concernant le diagramme de phase du phosphore noir (bP) et la thermodynamique associée à la fusion et et à la transition liquide-liquide. L’objectif de cette thèse est d’acquérir une compréhension plus approfondie de la fusion du phosphore noir et de la TLL. Pour atteindre cet objectif, nous avons mené une série d’expériences à haute pression et haute température pour examiner les aspects structuraux et thermodynamiques de ces transitions de phase. Afin d'assurer une bonne précision des mesures de pression et température, nous avons d'abord établi une nouvelle métrologie P-T fondée sur l'importante anisotropie des propriétés thermo-élastique du bP. Grâce à cette métrologie, nous avons pu déterminer précisément la courbe de fusion et la ligne de transition liquide-liquide du phosphore noir. Nos résultats mettent en évidence des différences importantes avec la littérature, et ont permis de localiser précisément le point triple LDL-HDL-solide bP. Nous avons également mesuré les sauts de densité associés à chacune de ces transitions, à partir desquels nous avons extrait les chaleurs latentes des deux transformations. Nos résultats montrent une augmentation rapide et importante du saut de densité et de la chaleur latente en dessous du point triple, et une forte similitude entre les chaleurs latentes de fusion et de la TLL. Nous avons également mesuré les viscosités des deux liquides et mis en évidence que le liquide de basse densité est 3 à 4 ordres de grandeur plus visqueux que le liquide de haute densité. Nos résultats remettent fondamentalement en question les interprétations actuelles concernant la nature et la structure locale des phases liquides du phosphore. Les viscosités extrêmes observées dans le LDL, la nature irréversible de la fusion en dessous du point triple et la colossale disparité des sauts de densité et des chaleurs latentes par rapport aux simulation ab-initio impliquent une structure atomique plus complexe du liquide que ce que l’on supposait auparavant.