Simulation discrète de la compaction et du frittage des poudres d'UOX et de MOX

Discrete simulation of the compaction and sintering of UOX and MOX powders

• Auteur / Autrice : Gilmar Nogueira Junior
• Direction : Christophe Martin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matériaux, mécanique, génie civil, électrochimie
• Date : Soutenance le 12/02/2024
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production (Grenoble ; 2008-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Science et ingénierie des matériaux et procédés (Grenoble)
• Jury : Président / Présidente : Elsa Merle
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Patrick Pizette, Barthélémy Harthong
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Jean-Philippe Chateau-Cornu, Olivier Bonnefoy

Mots clés

Mots clés contrôlés

MOX (combustibles nucléaires)

Métallurgie des poudres

Simulation numérique directe

Énergie nucléaire

Mots clés libres

Énergie nucléaire

Simulation numérique

Métallurgie des poudres

Compaction

Frittage

Mox

Powder metallurgy

Nuclear energy

Numerical simulation

Compaction

Sintering

Mox

Résumé

Ce travail, réalisé en collaboration avec l'usine de recyclage Orano Melox, s'inscrit dans le contexte de l'industrie nucléaire française, qui joue un rôle central dans la production d'électricité du pays. La thèse est centrée sur la fabrication du combustible nucléaire à travers les étapes de compaction et de frittage des poudres nucléaires : les combustibles UOX (Uranium OXide) et MOX (Mixed OXide). La compaction uni-axiale induit un champ de densité hétérogène dans la pastille. Cette hétérogénéité est responsable d’une déformation radiale lors des étapes d’éjection et de frittage (effet diabolo), qui impose au fabricant une étape de rectification de la surface latérale. Le but de la thèse est de développer un outil numérique dédié pour simuler la géométrie des pastilles après compaction et frittage. Il s’agit en particulier d’anticiper l’effet de la composition du MOX.L’outil numérique doit prendre en compte le caractère granulaire des poudres, la composition du mélange, et les conditions industrielles du processus. Pour cela, la méthode des éléments discrets (DEM) est utilisée. Cette méthode de simulation, qui prend explicitement en compte la microstructure granulaire des poudres en modélisant chaque particule individuellement, est explorée en détail dans ce manuscrit. Les lois constitutives pour la compaction et le frittage sont abordées, ainsi que leur application dans le contexte des poudres nucléaires. Nous adaptons un modèle qui permet d’aborder les hautes densités relatives en tenant compte de l’effet de la densité locale (calculée via des cellules de Voronoi) sur l’écrouissage de la poudre.L'approche choisie pour simuler la poudre à l'échelle d'un comprimé entier consiste à représenter la poudre MOX comme étant composée de deux types d'agglomérats poreux : les agglomérats d'UO2 et les agglomérats de mélange primaire (MP, un mélange à haute teneur en plutonium). Cela permet d'optimiser le temps de calcul des simulations, et de rendre compte de la composition des différents mélanges utilisées par l’industriel.Dans un premier temps, l’agglomérat d'UO2 est modélisé. Pour ce faire, une base de données a été générée, comprenant des milliers de simulations dans lesquelles six paramètres matériau ont été variés. Un modèle d'apprentissage machine a été développé et entraîné par apprentissage supervisé, afin de déterminer l'ensemble des paramètres matériau qui correspondent le mieux aux données expérimentales disponibles sur l'UO2.L’agglomérat de MP est modélisé via des hypothèses simplificatrices. Une fois les agglomérats d’UO2 et de MP modélisés, la simulation de la compaction à simple et à double effet sur le UOX et MOX a été réalisée. La cinématique et la géométrie industrielle des pastilles sont prises en compte. En particulier, les phases de décharge élastique et d’éjection sous pression d’accompagnement sont modélisées. A l’issue de l’étape de compaction, un gradient de densité est observé, résultant des mouvements relatifs des parois et du frottement entre les parois et la poudre. Nous obtenons dès cette étape une déformation radiale de la pastille.En fin de manuscrit, le frittage est abordé. Cette partie, servant de preuve de concept, n'aborde pas toute la complexité du frittage, mais permet d'étudier l'influence du gradient de densité sur la géométrie finale du comprimé. Deux modèles sont proposés. Le premier consiste à simuler le frittage via la simulation discrète en prenant en compte les phénomènes de diffusion à l’échelle des contacts. Le second, beaucoup plus simple, prend uniquement en compte la carte de densité dans la pastille compactée.

This work, conducted in collaboration with the Orano Melox recycling plant, is part of the context of the French nuclear industry, which plays a central role in the country's electricity production. The thesis focuses on the manufacture of nuclear fuel through the stages of compaction and sintering of nuclear powders: UOX (Uranium OXide) and MOX (Mixed OXide) fuels. Uni-axial compaction induces a heterogeneous density field in the pellet. This heterogeneity is responsible for radial deformation during the ejection and sintering stages (diabolo effect), requiring the manufacturer to rectify the lateral surface. The aim of the thesis is to develop a dedicated digital tool to simulate the geometry of pellets after compaction and sintering, particularly anticipating the effect of MOX composition.The digital tool must take into account the granular nature of the powders, the mixture's composition, and the industrial conditions of the process. For this, the discrete element method (DEM) is used. This simulation method, which explicitly considers the granular microstructure of powders by modeling each particle individually, is explored in detail in this manuscript. Constitutive laws for compaction and sintering are discussed, as well as their application in the context of nuclear powders. We adapt a model that addresses high relative densities considering the effect of local density (calculated via Voronoi cells) on powder strain hardening.The chosen approach to simulate the powder at the scale of an entire tablet involves representing MOX powder as consisting of two types of porous agglomerates: UO2 agglomerates and primary mixture (MP, a high-plutonium-content mix) agglomerates. This optimizes the computation time of the simulations and accounts for the composition of different mixes used by the industry.Initially, the UO2 agglomerate is modeled. To do this, a database was generated, including thousands of simulations varying six material parameters. A machine learning model was developed and trained with supervised learning to determine the set of material parameters that best match the available experimental data on UO2.The MP agglomerate is modeled using simplifying assumptions. Once the UO2 and MP agglomerates are modeled, the simulation of single and double-effect compaction on UOX and MOX is carried out. The kinematics and industrial geometry of the pellets are considered. In particular, the phases of elastic unloading and pressure-assisted ejection are modeled. After the compaction stage, a density gradient is observed, resulting from the relative movements of the walls and friction between the walls and the powder. A radial deformation of the pellet is obtained from this stage.At the end of the manuscript, sintering is addressed. This part, serving as a proof of concept, does not cover the entire complexity of sintering but allows for studying the influence of the density gradient on the final geometry of the tablet. Two models are proposed. The first involves simulating sintering via discrete simulation, taking into account diffusion phenomena at the contact scale. The second, much simpler, only considers the density map in the compacted pellet.