Thèse en cours

Détermination par calculs ab initio du transport de chaleur dans les milieux désordonnés 
FR  |  
EN
Accès à la thèse
Triangle exclamation pleinLa soutenance a eu lieu le 12/05/2022. Le document qui a justifié du diplôme est en cours de traitement par l'établissement de soutenance.
Auteur / Autrice : Mbaye Ndour
Direction : Philippe JundLaurent Chaput
Type : Projet de thèse
Discipline(s) : Chimie et Physico-Chimie des Matériaux
Date : Inscription en doctorat le
Soutenance le 12/05/2022
Etablissement(s) : Université de Montpellier (2022-….)
Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale Sciences Chimiques (Montpellier ; 2015-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : ICGM - Institut Charles Gerhardt de Montpellier
Equipe de recherche : D5 - Chimie Physique Théorique et Modélisation
Jury : Président / Présidente : Marie-Liesse Doublet
Examinateurs / Examinatrices : Philippe Jund, Sébastien LEBèGUE, Sebastian Volz, Laurent Chaput
Rapporteurs / Rapporteuses : Sébastien LEBèGUE, Sebastian Volz

Résumé

FR  |  
EN

Les milieux désordonnés présentent la caractéristique de l’absence d’ordre à longue distance. Ceci leur confère une complexité beaucoup plus élevée que les cristaux correspondants et des propriétés physico-chimiques particulières impliquées dans de nombreux domaines d’applications. Ces systèmes font l’objet de nombreuses études aussi bien expérimentales que théoriques allant de la détermination de leur structure à leurs propriétés fonctionnelles. Ainsi la détermination numérique de la conductivité thermique dans ces systèmes est au carrefour de multiples approches dont la plus répandue est celle de la dynamique moléculaire classique. A contrario dans cette étude, nous proposons un modèle de calcul de la conductivité thermique basée sur la formule de Kubo, le temps de vie des phonons, et des calculs ab initio. Cela nécessite d’abord l’obtention de structures désordonnées thermodynamiquement stables pour lesquelles l’étude de la conductivité thermique est possible. Dans le cadre de ce travail, la silice amorphe a été choisie comme archétype de structure désordonnée. Ainsi, en combinant des simulations numériques de dynamique moléculaire classique avec un potentiel éprouvé (BKS) et des optimisations structurales dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), dix modèles de SiO2 désordonnée contenant 78 particules ont été générés. Ces échantillons ont montré une stabilité dynamique (spectres de phonons sans modes imaginaires) après calculs de leur spectre de vibration. Les propriétés structurales et dynamiques étudiées et moyennées sur un certain nombre d’échantillons représentatifs ont montré un bon accord avec les données expérimentales et théoriques connues dans la littérature. Après l’obtention de ces structures représentatives, nous avons développé un modèle de calcul de la conductivité thermique à partir du formalisme de Kubo et de Allen-Feldman. Ce modèle implémenté dans un code de calcul et appliqué aux échantillons de silice amorphe obtenus précédemment a donné de bons résultats sur une large gamme de température. De tels résultats sont prometteurs afin d’accéder aux propriétés thermiques complexes des matériaux désordonnés à partir d’échantillons numériques de petite taille.