Thèse soutenue

Architectures (co)polymères à liens covalents dynamiques
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Auteur / Autrice : Alexis Brastel
Direction : Corinne Soulié-Ziakovic
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie des Matériaux
Date : Soutenance le 23/02/2022
Etablissement(s) : Université Paris sciences et lettres
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Chimie moléculaire, macromoléculaire, matériaux (Paris ; 2005-....) - Chimie Moléculaire, Macromoléculaire et Matériaux (UMR7167)
établissement opérateur d'inscription : Ecole supérieure de physique et de chimie industrielles de la Ville de Paris (1882-....)
Jury : Président / Présidente : Renaud Nicolaÿ
Examinateurs / Examinatrices : Corinne Soulié-Ziakovic, Olivier Sandre, Jean-Pierre Habas, Élodie Bourgeat-Lami
Rapporteurs / Rapporteuses : Olivier Sandre, Jean-Pierre Habas

Résumé

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La chimie covalente dynamique est un outil efficace pour former des (co)polymères à blocs d’architecture complexe, difficilement atteignables par voies classiques, mais aussi développer des matériaux qui répondent aux enjeux écologiques et économiques (recyclables, réparables, bon marché). Dans ce travail, nous avons implémenté la liaison imine dans des copolymères en peigne et des co-réseaux de PDMS et PEG, par une voie "grafting to" d’oligomères PEG fonctionnalisés benzaldéhyde et d’un polymère PDMS à fonctions amines pendantes. Dans une première partie, nous avons étudié les propriétés des co-réseaux PDMS-r-PEG en fonction du taux de réticulation imine. Les matériaux sont souples, peu ou pas collants et transparents. L’analyse thermo-mécanique montre qu’ils sont micro-séparés mais sans ordre à longue distance (AFM, SAXS). Ils sont reprocessables à chaud et recyclables par voie chimique (en milieu acide ou en présence d’amine). Ces propriétés s’appuient sur la dynamique associative d’échange et la réversibilité de la liaison imine.Dans une seconde partie, nous avons étudié l’auto-assemblage en solution aqueuse des copolymères en peigne PDMS-g-PEG en fonction du taux de greffage de chaines PEG. Pour un taux de greffage suffisant, les copolymères forment des suspensions colloïdales stables sur plusieurs mois mais dont la forme/taille évolue avec l’hydrolyse des liens imines. Leur capacité à encapsuler et relarguer un composé hydrophobe, en phase simple et en émulsion, a également été démontrée.