Thèse soutenue

Réactions photocatalytique et sonocatalytique en présence de nanocatalyseurs innovants pour l’énergie et l’environnement
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Auteur / Autrice : Sara El Hakim
Direction : Sergueï Nikitenko
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie et physico-chimie des matériaux
Date : Soutenance le 13/05/2022
Etablissement(s) : Université de Montpellier (2022-....)
Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale Sciences Chimiques (Montpellier ; 2015-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie Séparative de Marcoule
Jury : Président / Présidente : Micheline Draye
Examinateurs / Examinatrices : Sergueï Nikitenko, Micheline Draye, Gaël Plantard, Laurie Barthe, Stéphanie Roualdes, Tony Chave
Rapporteurs / Rapporteuses : Gaël Plantard, Laurie Barthe

Résumé

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Les procédés catalytiques ont été largement étudiés comme une approche prometteuse pour fournir une énergie durable et subvenir au besoin eau potable. Parmi ceux-ci, les procédés photocatalytiques et sonocatalytiques ont été adaptés comme des méthodes efficaces pour atteindre ces deux objectifs. Le facteur clé de ces procédés est l'utilisation de matériaux actifs capables d'éliminer les molécules nocives des eaux usées et de transformer les autres constituants en produits à haute valeur ajoutée. Les matériaux considérés pour les procédés photocatalytiques doivent être actifs sous l'effet de la lumière solaire. A l’heure actuelle, l'accent est mis sur la préparation de photocatalyseurs efficaces et respectueux de l'environnement en utilisant des matières premières abondantes sur Terre. L'un des objectifs de cette thèse est donc de préparer des nanoparticules cœur-coquille Ti@TiO2 exemptes de métaux nobles par traitement sonohydrothermal dans l'eau pure de nanoparticules de titane disponibles dans le commerce. Les propriétés structurelles, chimiques et optiques des nanoparticules cœur-coquille ainsi préparées ont été soigneusement étudiées et comparées à celles des nanoparticules de titane initiales. L'activité de ces particules a été testée pour la production photocatalytique d'hydrogène assistée par la chaleur ainsi que pour la dégradation des polluants sous irradiation lumineuse ou ultrasonore. La production d'hydrogène avec ces particules a été étudiée à partir de solutions aqueuses composées de différents réactifs sacrificiels (alcools, mélange acide carboxylique/amine, et glucose) sous atmosphère inerte et températures contrôlées. Une amélioration de l'activité photocatalytique des nanoparticules de Ti@TiO2 avec l'augmentation de la température du milieu réactionnel (25 °C -95 °C) a été observée dans tous les systèmes étudiés. Le mécanisme du processus photocatalytique a été discuté en considérant les énergies d'activation apparentes ainsi que l'effet isotopique cinétique H/D. En outre, une étude comparative de l'activité de Ti@TiO2 et des nanoparticules initiales de Ti0 pour la dégradation de certains polluants par la lumière et par les ultrasons a également été menée. Nous avons ainsi pu montrer que la présence de la coquille de TiO2 à la surface des nanoparticules de Ti permettait d’augmenter la vitesse de dégradation des molécules complexantes (EDTA) ainsi que celle des colorants organiques (RhB) sous irradiation lumineuse et atmosphère Ar/20% O2. Au contraire, les nanoparticules de Ti0 passivées uniquement sous air ont présenté une activité plus élevée au cours de la dégradation sonocatalytique de l’EDTA que pour les particules cœur-coquille. De plus, à haute fréquence ultrasonore et sous atmosphère Ar/O2, une dégradation sonochimique efficace de la rhodamine B a été observée même sans catalyseur.