Precursors-guided synthesis of upconverting nanomaterials for near-infrared driven photocatalysis

Synthèse guidée par des précurseurs de nanomatériaux à conversion ascendante pour la photocatalyse dans le proche infrarouge

• Auteur / Autrice : Bhagyesh Purohit
• Direction : Gilles Ledoux, Shashank Mishra
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 15/03/2021
• Etablissement(s) : Lyon
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Physique et Astrophysique de Lyon (1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Claude Bernard (Lyon ; 1971-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Lumière Matière
• Jury : Président / Présidente : Stéphane Parola
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Gilles Ledoux, Shashank Mishra, Philippe Goldner, Eva Hemmer Hansen, Géraldine Dantelle
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Philippe Goldner, Eva Hemmer Hansen

Mots clés

Mots clés contrôlés

Aspect environnemental

Photocatalyse

Nanoparticules

Énergie solaire -- Recherche

Mots clés libres

Photocatalyse solaire

Upconversion,nanomatériaux d'upconversion

Précurseurs anhydres

Photocatalyse induite par le proche infrarouge

TiO2

UCNP

Solar photocatalysis

Upconverting nanomaterials

Anhydrous precursors

NIR induced photocatalysis

TiO2

UCNP

Résumé

L'utilisation de l'énergie solaire pour résoudre des problèmes environnementaux tels que la détoxification de l'eau, la purification de l'air et la production d'hydrogène a suscité un grand intérêt de la part de la communauté scientifique au cours des deux dernières décennies. La photocatalyse solaire est une piste intéressante pour cibler toutes ces questions environnementales. Actuellement, les technologies ne permettent pas encore d'utiliser efficacement une partie importante du spectre solaire, à savoir l'infrarouge, qui correspond à près de ~48 % du spectre solaire total. Cette thèse vise à préparer des matériaux nanocomposites qui utilisent ces photons solaires à faible énergie en les convertissant en photons UV et visibles à haute énergie et en les utilisant ensuite pour la photocatalyse classique. Pour y parvenir, l'accent a été mis sur deux aspects majeurs de la préparation de ce photocatalyseur modifié. Premièrement, la synthèse de matériaux qui pourraient convertir efficacement les photons actuellement inutilisés et deuxièmement, la préparation de leur composite avec TiO2, le photocatalyseur le plus largement utilisé. Cette thèse de doctorat se concentre sur une approche basée sur l’ « upconversion » afin d’étendre la gamme d'utilisation du spectre solaire. Pour atteindre cet objectif, deux stratégies d’optimisation ont été abordée. L’'optimisation du rendement quantique des nanoparticules à upconversion en utilisant de nouveaux précurseurs anhydres et, la préparation de photo-catalyseur nanocomposite UCNPs-TiO2 en utilisant des métallogels et/ou des structures coeur-coquille. Pour finir nous testons l’objectif de l'utilisation des photons solaires infrarouges à faible énergie en réalisant une photocatalyse sous irradiation IR uniquement en utilisant la plate-forme développée dans ce travail

The utilization of solar energy to solve environmental problems such as water detoxification, air purification and hydrogen production has attracted great interest from the scientific community over the last two decades. Solar photocatalysis is an interesting avenue to target all these environmental issues. Currently, technologies do not yet allow for the efficient use of a significant portion of the solar spectrum, namely the infrared, which corresponds to nearly ~48% of the total solar spectrum. This thesis aims at preparing nanocomposite materials that use these low energy solar photons by converting them into high energy UV and visible photons and then using them for classical photocatalysis. To achieve this, two major aspects of the preparation of this modified photocatalyst were emphasized. Firstly, the synthesis of materials that could efficiently convert currently unused photons and secondly, the preparation of their composite with TiO2, the most widely used photocatalyst.This doctoral thesis focuses on an approach based on "upconversion" in order to extend the range of use of the solar spectrum. To achieve this goal, two optimization strategies were addressed. The optimization of the quantum efficiency of upconversion nanoparticles (UCNPs) using new anhydrous precursors and, the preparation of UCNPs-TiO2 nanocatalyst using metallogels and/or core-shell structures. Finally, we test the objective of using low energy infrared solar photons by performing photocatalysis under IR irradiation only using the platform developed in this work