Faisabilité et réalisation d'un détecteur silicium/électrode diamant CVD pour la spectrométrie alpha en milieu liquide

Feasibility and realisation of a CVD diamond electrode/silicon detector for alpha spectrometry in liquid environment

• Auteur / Autrice : Nicolas Schmitt
• Direction : Jean-Emmanuel Groetz, Bruno Vuillemin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 10/12/2019
• Etablissement(s) : Bourgogne Franche-Comté
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Carnot-Pasteur (Besançon ; Dijon ; 2012-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire chrono-environnement (Besançon) - Laboratoire Chrono-environnement - CNRS - UFC (UMR 6249) / LCE - CEA Valduc (Is-sur-Tille, Côte-d'Or)
• Partenaire(s) de recherche : Etablissement de préparation : Université de Franche-Comté (1971-....)
• Jury : Président / Présidente : Hubert Perrot
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jean-Emmanuel Groetz, Bruno Vuillemin, Hubert Perrot, Gilles Montavon, Jean Aupiais, Sébastien Colas, Nicolas Saurel
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Gilles Montavon, Jean Aupiais

Mots clés

Mots clés contrôlés

Collage (matériaux)

Spectroscopie alpha

Mots clés libres

Spectrométrie Alpha

Détecteur Silicium-Diamant

Collage par thermocompression

Simulation Monte-Carlo

Chimie des Actinides

Simulation éléments finis

Alpha spectrometrie

B-NCD/Si detector

Thermocompression bonding

Monte-Carlo simulation

Actinide chemistry

Finit element simulation

Résumé

Cette thèse a vocation d’améliorer la spectrométrie alpha pour en faire une méthode de contrôle in situ non destructive en milieu liquide. Le très faible parcours des particules alpha dans la matière implique la séparation des éléments d’intérêt, puis l’électrodéposition de l’échantillon ou l’évaporation de son solvant pour l’analyse des radionucléides émetteurs alpha. La nécessité d’altérer l’échantillon pour les besoins de la mesure fait de la spectrométrie alpha une technique destructive et longue à mettre en œuvre. Parmi ces méthodes, l’électroprécipitation des actinides est prometeuse pour la réalisation d’une mesure in situ. Cependant, les différents systèmes de détection des rayonnements alpha ne sont pas compatibles avec une immersion en solution.Pour répondre à cette problématique, cette thèse présente la réalisation d’un détecteur silicium blindé par une électrode en diamant CVD. La thermocompression à température ambiante a été choisie pour développer un procédé d’assemblage et réaliser un prototype du détecteur. L’absence de traitement thermique préserve les propriétés du détecteur silicium tandis que la couche en diamant dopé bore permet son immersion en solution et lui confère des propriétés d’électrode. L’impact des épaisseurs des différentes couches sur les propriétés de détection du dispositif a été évalué par simulation Monte-Carlo et un compromis a été trouvé afin de préserver les propriétés de blindage et d’électrode du diamant CVD. Une étude de faisabilité et un démonstrateur ont été réalisés.Enfin, une cellule électrochimique avec contrôle hydrodynamique conçue par simulation éléments finis a été conçue pour suivre la formation de la couche d’hydroxyde au moyen des méthodes électrochimiques classiques. Les essais d’électroprécipitation de solutions cérium III et de thorium IV sur électrodes d’inox et de diamant montrent qu’il est possible de former et maintenir un film d’hydroxyde d’épaisseur compatible avec une analyse en spectrométrie alpha

This PhD thesis deals with the improvement of α spectrometry to a non-destructive in situ control method. The very short path of alpha particles in matter involves the separation of the elements of interest, then the electroplating of the sample or the evaporation of its solvent for the analysis of the emitting radionuclides alpha. The need to alter the sample for measurement purposes makes α spectrometry a destructive and time consuming technique. Among these methods, the electroprecipitation of actinides is promising for the realization of in situ measurement. However, alpha radiation detection systems available can not be immersed in a solution.To address this problem, this thesis presents the realization of a silicon detector shielded by a CVD diamond electrode. Thermocompression at room temperature was chosen to develop an assembly process for these diamond shielded detector. Such a temperature prevents major damage on the silicon detector and the boron-doped diamond layer gives it electrode and shielding properties. The thickness impact of these different layers on the detection property of the assembly has been investigated by Monte-Carlo simulations and a compromise was found to preserve the shielding and electrode properties of the boron doped diamond. A feasibility study and a demonstrator have been carried out.Finally, we used finite element simulation to design an electrochemical cell with hydrodynamic control to follow the formation of the hydroxide layer by conventional electrochemical methods. The study of electroprecipitation of cerium III and thorium IV solutions on stainless steel and diamond electrodes shown that it is possible to form and maintain a thin hydroxide film compatible with alpha spectrometry analysis.