Thèse soutenue

Evolution de la composition chimique de l’atmosphère au-dessus du bassin Méditerranéen : forçages, mécanismes et scénarios
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Auteur / Autrice : Arineh Cholakian
Direction : Matthias BeekmannIsabelle CollAugustin Colette
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie. Chimie pollution atmospherique et physique environnement
Date : Soutenance le 17/12/2018
Etablissement(s) : Sorbonne Paris Cité
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de l'environnement d'Île-de-France (Paris ; 1991-....)
Partenaire(s) de recherche : établissement de préparation : Université Paris Diderot - Paris 7 (1970-2019). Département environnement
Laboratoire : Laboratoire interuniversitaire des systèmes atmosphériques (Créteil ; 1997-....)
Jury : Président / Présidente : Eric Villenave
Examinateurs / Examinatrices : Matthias Beekmann, Isabelle Coll, Augustin Colette, Eric Villenave, Karine Kata Sartelet, Michael Gauss, Fabien Solmon, Nathalie Poisson
Rapporteurs / Rapporteuses : Karine Kata Sartelet, Michael Gauss

Résumé

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Soumise à de nombreux forçages anthropiques (charge en polluants atmosphériques gazeux et particulaires) et naturels (recirculations côtières, évènements de poussières désertiques…), mais aussi fortement peuplée sur l’ensemble de ses rives, la Méditerranée est reconnue comme une région particulièrement sensible à l’évolution des émissions de polluants et au changement climatique. Aujourd’hui, l’évaluation de la composition future de l’atmosphère en Méditerranée constitue un enjeu environnemental et sanitaire majeur. En particulier, la simulation de l’aérosol organique secondaire (AOS) dans le bassin occidental reste un volet peu abordé dans les travaux de recherche, notamment en raison de la complexité du sujet. La campagne intensive ChArMEx (Chemistry-Aerosol MEditerranean Experiment), qui vise à l’évaluation scientifique de l'état actuel et futur de l'environnement atmosphérique méditerranéen, nous a offert l’opportunité d’améliorer notre compréhension de la fraction organique des aérosols de l’atmosphère au-dessus de la Méditerranée, par une approche de modélisation 3D. Dans un premier temps, différents schémas de simulation d'aérosol organique (AO) prenant en compte l'évolution de la matière organique semi-volatile dans l'atmosphère (fonctionnalisation versus fragmentation), ainsi que la formation de l'AOS non-volatile, ont été implémentés dans le modèle CHIMERE. La comparaison de ces schémas avec les mesures a permis de mettre en évidence les principales sources de formation de l’AO dans le bassin ouest de la Méditerranée et de définir la configuration du modèle la plus appropriée pour la simulation de cet aérosol. Nous avons constaté que le schéma qui prend en compte les processus de fragmentation et de formation de l’AOS non-volatile correspondait le mieux avec la masse, l’état d’oxydation et l’origine de l’AO mesurés dans le projet ChArMEx, notamment au Cap Corse et à Majorque. Dans un deuxième temps, nous avons mis en œuvre le modèle CHIMERE dans sa version améliorée afin de proposer une analyse future du bassin Méditerranéen. Des scénarios futurs proposant différentes intensités pour le changement climatique ont été investigués. Notamment, les effets isolés des forçages (climat, émissions anthropiques, transport longue-distance) ont été identifiés, et la part de chacun dans l’évolution de la composition de l’atmosphère a été estimée, pour les principaux composants de la matière particulaire. Afin de quantifier l’effet du changement de schéma sur l’évolution de l’AO sur les scénarios futurs, 15 années de simulations historiques et 15 années de simulations futures ont été effectuées avec trois schémas distincts. Les résultats montrent que le pourcentage de changement d’AOS biogénique peut être sous-estimé d’un facteur 2 dans avec un schéma simple pour la simulation de l’AOS d’origine biogénique, par rapport à un schéma prenant en compte la fonctionnalisation, la fragmentation et la formation de l’AOS non-volatile. Avec la volonté d’apporter un regard plus régional sur les côtes de la Méditerranée, 5 années de simulations ont été effectuées sur la région PACA, dans le but d’étudier l’exposition de la population aux polluants, ainsi que l’impact combiné de l’évolution démographique et de scénarios atmosphériques futurs sur cette exposition dans deux cas d’étude aux horizons 2030 et 2050. Les résultats montrent que l’exposition individuelle ainsi que le cumul d’exposition de la population diminue pour plupart des composés atmosphériques. En revanche, le risque lié à l’exposition de l’ensemble de la population à l’ozone, aux AOS biogéniques ainsi qu’aux poussières désertiques pourrait augmenter sur de larges parties du territoire, en particulier dans les zones urbaines montrant de forts taux de croissance démographique.