Etude de la mise en forme en forme des combustibles céramiques nucléaires par le procédé de coulage-gélification : application à l'oxyde de cérium et à des systèmes à base d'uranium

Study of ceramic nuclear fuel shaping by gelcasting process : application of cerium oxide and uranium-based systems

• Auteur / Autrice : Séverin Chaigne
• Direction : Alexandre Maître, Rémy Boulesteix, Bénédicte Arab-Chapelet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matériaux céramiques et traitements de surface
• Date : Soutenance le 13/11/2018
• Etablissement(s) : Limoges
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Sciences et ingénierie des matériaux, mécanique, énergétique (Poitiers ; 2018-2022)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Recherche sur les CERamiques
• Jury : Président / Présidente : Jérôme Chevalier
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Thibaud Delahaye
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Philippe Tailhades, Graziella Goglio

Mots clés

Mots clés contrôlés

Poudres céramiques

Gélification

Oxydes de cérium

Combustibles nucléaires irradiés -- Traitement

Mots clés libres

Mise en forme

Coulage-gélification

Combustible nucléaire

Shaping

Gelcasting

Nuclear fuel

Résumé

Ce travail se place dans le cadre du traitement-recyclage des combustibles usés pour des réacteurs nucléaires de Génération IV. Ce travail s’est focalisé sur l’étape de mise en forme du combustible en étudiant plus spécifiquement les potentialités du procédé de coulage-gélification. Cette étude a porté dans un premier temps sur un simulant non radioactif de l’oxyde mixte (U,Pu)O2, à savoir l’oxyde de cérium CeO2. Des formulations de suspensions ont été identifiés permettant leur gélification dans des moules non poreux. Ce processus de gélification s’appuie sur des réactions de polymérisation. L’étude du comportement thermique des crus a permis de définir des traitements conduisant à l’élimination complète des auxiliaires organiques et à la densification quasi-complète des crus. L’optimisation du procédé de coulage-gélification a permis d’élaborer des céramiques de CeO2 de forme annulaire répondant au cahier des charges des futurs combustibles.L’ensemble du procédé de coulage-gélification a pu être transposé à une poudre d’oxyde mixte (U,Ce)O2 synthétisée par co-précipitation oxalique. Pour cela, les caractéristiques spécifiques de cette poudre ont été prises en compte et ont nécessité le recours à une étape de supplémentaire de désagglomération.

This work falls within the framework of the reprocessing-recycling of 4th Generation nuclear used fuels. This work was focused on nuclear fuel shaping process by studying more specifically the potential of gelcasting process. This study first examined a non-radioactive surrogate of mixed oxide (U,Pu)O2, namely the cerium oxide CeO2. Suspension formulations have been identified allowing gelation in non-porous molds. This gelling process is based on polymerization reactions. The study of green compacts thermal behavior has allowed to define treatments leading to the complete elimination of every organic auxiliaries and to the green compacts densification. Every step of the gelcasting process was optimized to elaborate annular shape CeO2 ceramics meeting the specification.The whole gelcasting process has been transposed to a mixed oxide (U,Ce)O2 powder synthesized by oxalic co-precipitation. To this end, powder characteristics have been taken in consideration and have required an additional deagglomeration step.