Etude expérimentale de la désorption et de la réactivité des espèces azotées sur les grains de poussière interstellaire

Experimental study of desorption and reactivity of nitrogen bearing species on interstellar dust grains

• Auteur / Autrice : Hoang Phuong Nguyen Thanh
• Direction : François Dulieu
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de la terre et de l'univers - Cergy
• Date : Soutenance le 15/10/2018
• Etablissement(s) : Cergy-Pontoise
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences et ingénierie (Cergy-Pontoise, Val d'Oise)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d’étude du rayonnement et de la matière en astrophysique et atmosphères (Paris ; 2002-....) - Laboratoire d'Etude du Rayonnement et de la Matière en Astrophysique / LERMA
• Jury : Président / Présidente : Valentine Wakelam
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : François Dulieu, Nadia Balucani, Dahbia Talbi
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Naoki Watanabe, Fabrice Duvernay

Mots clés

Mots clés libres

Astrophysics laboratoire

Astrophysics laboratoire

Laboratory astrophysics

Astrochemictry

Résumé

Le milieu interstellaire est un élément essentiel des galaxies. Il est en effet la matrice de la formation des étoiles et des planètes. Il est composé de gaz et de poussières interstellaires. Il est généralement admis que la présence de molécules organiques complexes (COM) est due aux réactions en phase gazeuse. Toutefois, la synthèse de certaines espèces clés (i.e. H2,H2O, CO2, etc.) nécessite l'intervention des réactions en phase solide c'est à dire sur les grains de poussière. Plus de 200 molécules, dont des COM, ont été détectées dans l'ISM. et les enveloppes circumstellaires. Certaines de ces COM contiennent déjà du carbone, de l'oxygène, et de l'azote, qui sont les principaux éléments chimiques de la composition des molécules à partir desquelles la vie terrestre s'est construite. L'objectif de cette thèse est de comprendre les processus physiques et chimiques (diffusion, désorption et réactivité) qui se produisent sur les grains de poussière interstellaire. Plus spécifiquement, ma thèse se concentre sur l’étude de la désorption et de la réactivité des espèces azotées qui peuvent mener à des COM par des processus liés à l'hydrogénation. Toutes les expériences ont été réalisées avec l'expérience VENUS située au laboratoire LERMA à l'université de Cergy Pontoise, France. VENUS est composée d'une chambre à ultra-vide (UHV), appelée chambre principale, dotée d'une pression de base d'environ 10-10 mbar. Des atomes/molécules sont dirigées vers un porte-échantillon dans la chambre UHV au moyen d'un système à quatre faisceaux séparés. La température du porteéchantillon peut être contrôlée entre 7 K à 400 K. Les produits sont sondés par spectrométrie de masse et spectroscopie infrarouge par réflexion en adsorption. Différents environnements ont été utilisés : surface d'or ou substrats de glace d'eau (glace amorphe compacte ou poreuse et glace cristalline) pour imiter les différents environnements astrophysiques. Nous avons procédé à des expériences impliquant certains atomes et molécules comme l'hydrogène, le deutérium, l'oxygène, le CO, N2, NO, H2O, H2O, H2CO, CH3CN et CH3NC. Ces espèces ont été déposées sur une surface froide maintenue à 10 K (et jusqu'à 40 K). CO et N2 ont été déposés sur des substrats de glace d'eau pour étudier les différents comportements des adsorbats ainsi que la distribution des énergies de désorption et le mécanisme de ségrégation. Nous avons étudié l'efficacité de la pénétration des atomes (oxygène et hydrogène) dans la glace d'eau poreuse. Nous avons utilisé le NO comme traceur chimique. A partir de l'analyse de la consommation de NO, nous avons estimé la pénétration des atomes O ou D à travers la glace d'eau poreuse. Nous avons procédé à de nouvelles expériences sur l'hydrogénation du NO et nous avons constaté qu'il existe une barrière d'activation à l'étape HNO + H. Cependant, les atomes H peuvent traverser cette barrière d'activation par effet tunnel sur une surface maintenue à 8 K. Nous avons montré que l'hydroxylamine (NH2OH) est le principal produit de l'hydrogénation du NO à basse température, mais que le N2O est le principal produit à haute température. Nous présentons également les voies chimiques possibles de formation du formamide (NH2CHO) , molécule clé de la chimie pré-biotique, par co-hydrogénation de NO et de H2CO sur une surface froide (typiquement à 10 K). Nous avons analysé et montré l'efficacité de cette voie de formation du formamide sur les grains interstellaires. Nous avons montré que le réseau chimique de l'hydrogénation du CH3CN et du CH3NC est complexe et se fait par différents mécanismes qui sont en compétition. Nous avons mesuré et montré que l'hydrogénation est le mécanisme dominant. De plus, la présence de H2O augmente l'efficacité réactive. De nombreux processus chimiques en phase solide ont été simulés dans le contexte astrophysique de la formation de COM.

The interstellar medium is a key component of galaxies which is the matrixof the formation of stars and planets. It is composed of interstellar gas and dust grains. The presence of complex organic molecules (COMs) can be understoodvia reactions in the gas phase. However, the synthesis of some key species (i.e H2, H2O, CO2, etc) needs the intervention of the solid-state reactions on dust grains surface. More than 200 molecules including COMs have been detected in ISMand circumstellar shells. Some of these COMs already contain carbon, oxygen,and nitrogen, which are the main chemical elements in the composition of themolecules on which terrestrial life is built. The aim of this thesis is to understand physical and chemical processes (i.e diffusion, desorption, and reactivity) occurring on interstellar dust grains. More specifically, my thesis focuses on the investigation of desorption and reactivity of nitrogen bearing species that lead to COMs by hydrogenation related processes.All experiments were performed with the VENUS set-up located at the LERMACergy laboratory in the university of Cergy Pontoise, France. VENUS is composedof an Ultra High Vacuum (UHV) chamber, so called the main chamber, with abasis pressure around of 10 −10 mbar. Atoms/molecules were injected onto a sample holder in the UHV chamber through a separated four beamline system. The sample holder is controlled in temperature from 7 K to 400 K. Products are probed by using mass spectrometer and reflection adsorption infrared spectroscopy. Different solid states environments have been used: gold surface or water ice substrates (compact amorphous solid water, porous amorphous solid water, and crystalline ice) to mimic different the astrophysical environments.We proceeded experiments involving some atoms and molecules such as hydrogen,deuterium, oxygen, CO, N2, NO, H2O, H2CO, CH3CN, and CH3NC. These specieswere deposited on the cold surface held at 10 K (up to 40 K). CO and N2 weredeposited on water ice substrates to study different adsorbed behaviours as well as the distribution binding energy and the segregation mechanism. We studied theefficiency of atoms (i.e oxygen and hydrogen) penetration into porous water ice.We used NO as a chemical tracer for the penetration of O and H atoms throughwater ice. From the analysis of the consumption of NO, we estimated the penetra-tion of O or D atoms through porous water ice. We proceed new experiments onthe hydrogenation of NO and found that there is an activation barrier at HNO H step. However, H atoms can cross the activation barrier via quantum tunnelingon the cold surface maintained at 8 K. We indicated that hydroxylamine (NH2OH)is the major product of the hydrogenation of NO at low temperatures, but N2O isthe major product at high temperatures. We also present possible chemical path-ways of the pre-biotic formamide (NH2CHO) through the co-hydrogenation of NOand H2CO on the cold surface (typically at 10 K). Simultaneously, we analysedand discussed the efficient formation route of formamide on interstellar grains. We showed that the chemical network of the hydrogenation of CH3CN and CH3NC iscomplex and takes place via different mechanisms which tend to be competitive.We measured and indicated that the hydrogenation is the dominant mechanism.Furthermore, H2O is always raising the reactive efficiency.