Stockage du CO2 par carbonatation minérale de l’olivine : étude du procédé global pour la valorisation des produits de la réaction et la séparation des particules de chromite par flottation

Storage of CO2 by mineral carbonation of olivine : Study of the global process for the recovery of the reaction products and the separation of chromite particles by flotation

• Auteur / Autrice : Laura Turri
• Direction : François Lapicque, Hervé Muhr
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des procédés et des produits
• Date : Soutenance le 19/06/2017
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : RP2E - Ecole Doctorale Sciences et Ingénierie des Ressources, Procédés, Produits, Environnement
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire réactions et génie des procédés
• Jury : Président / Présidente : Marie-Odile Nicolas-Simonnot
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : François Lapicque, Hervé Muhr, Florent Bourgeois, Denis Mangin, Daniel Meyer, Aicha El Khamlichi
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Florent Bourgeois, Denis Mangin

Mots clés

Mots clés contrôlés

Séparation

Chromite

Flottation

Péridots

Carbonates

Captage et stockage du dioxyde de carbone

Mots clés libres

Stockage

CO2

Carbonatation

Procédé

Séparation

Flottation

Storage

CO2

Carbonation

Process

Separation

Flotation

Résumé

L’objectif de ce travail de thèse porte sur le stockage chimique du CO2 émis par l’industrie sidérurgique. Le processus de carbonatation directe de l’olivine et l’influence des conditions opératoires est évaluée afin d’optimiser le rendement de la réaction. Cependant, pour une acceptabilité environnementale et une rentabilité économique du projet, la récupération et la valorisation des produits de la carbonatation doivent toutes deux être considérées. La séparation des particules de chromite contenues dans l’olivine et inertes au cours de carbonatation, est tout d’abord étudiée par flottation en amont de la carbonatation. L’expérience de carbonatation montre qu’il est également possible d’extraire la chromite par séparation magnétique. Le rendement de carbonatation étant limité à 40 %, la séparation gravimétrique par sédimentation est alors envisagée pour récupérer les particules d’olivine résiduelle contenues dans les produits de la réaction, afin de les recycler dans le processus de carbonatation. Le tamisage des produits permet ensuite de concentrer les carbonates de métaux dans la fraction de particules de taille inférieure à 40 µm, tandis que la fraction comprise entre 40 et 106 µm contient davantage de silice. Cependant, la coprécipitation de carbonates mixtes liée à la présence de fer et de nickel inclus dans la matrice de magnésium compromet la purification et la valorisation optimale des produits de la carbonatation. De plus, la formation d’une couche de passivation en surface des particules limite la conversion de l’olivine. Un prétraitement de l’olivine est alors envisagé pour la lixiviation sélective du nickel en solution ammoniacale. Enfin, la carbonatation indirecte qui consiste en la dissolution préliminaire de l’olivine et la précipitation sélective des espèces avec un contrôle du pH de la solution se révèle être une alternative intéressante, imaginée pour l’augmentation du rendement de la carbonatation et l’obtention de produits de pureté satisfaisante

This work deals with the study of direct carbonation of olivine in solution, for the chemical transformation of CO2 emitted by the industries. The influence of operating conditions is evaluated in order to optimize the yield of the reaction. However, for environmental acceptability and economic viability of the project, the beneficiation of recoverable metals and products is considered. Chromite particles contained in olivine are unreactive during the carbonation reaction: the separation is developed by flotation upstream of the reaction. According to the results, the extraction of chromite by magnetic separation is also conceivable. Gravimetric separation by sedimentation is considered to recover residual olivine in the reaction products, in order to recycle them in the carbonation process. Products sieving allowed to concentrate carbonates (less than 40 µm) and silica (between 40 and 106 µm). However, the co-precipitation of mixed carbonates due to the presence of iron and nickel included in the magnesium matrix, compromises the purification and the optimal valorization of the solids. Moreover, the formation of a passivation layer on the particles surface limits the conversion of olivine. Pretreatment of olivine is envisaged for the leaching of nickel in ammoniac solution. Besides, preliminary dissolution of olivine and selective precipitation of species with pH control of the solution can be an interesting alternative for higher carbonation extent and more efficient purification of the products