Nanostructures à base de semi-conducteurs nitrures pour l'émission ultraviolette

III-Nitride nanostructures for UV emitters

• Auteur / Autrice : Chalermchai Himwas
• Direction : Rudeesun Songmuang, Eva Monroy
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Nanophysique
• Date : Soutenance le 27/01/2015
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes (ComUE)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique (Grenoble ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Néel (Grenoble)
• Jury : Président / Présidente : Daniel Le Si Dang
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Stephen Thomas Purcell, Henning Riechert, Martin Strassburg
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Guillaume Cassabois, Fabrice Semond

Mots clés

Mots clés contrôlés

Épitaxie par faisceaux moléculaires

Nanofils

Mots clés libres

Nitrures III-V

Boîtes quantiques

Nanofils

Épitaxie par jets moléculaires

Ultraviolet

III-nitrides

Quantum dots

Nanowires

Molecular beam epitaxy

Ultraviolet

Résumé

Ce travail porte sur la conception, l’épitaxie, et la caractérisation structural et optique de deux types de nanostructures, à savoir des boîtes quantiques AlGaN/AIN et des nanodisques AlGaN/AIN sur nanofils GaN. Ces nanostructures ont été synthetisées par épitaxie par jets moléculaires assistée par plasma (PA-MBE) et ont été conçues pour être le matériau actif d’une lampe ultraviolette à pompage électronique (EPUV) pour la purification de l'eau. En modifiant la composition Al et la géométrie des boîtes quantiques AlGaN/AlN, leur longueur d'onde d'émission peut être réglée dans la gamme 320-235 nm tout en gardant une grande efficacité quantique interne (> 35%). Le confinement quantique a été confirmé par la stabilité de l'intensité et du temps de déclin de la photoluminescence avec la température. La quantité optimale d’AlGaN dans les boîtes pour obtenir une luminescence maximale à la température ambiante est un compromis entre densité de boîtes quantiques et rendement quantique interne. L'effet de la variation du rapport hauteur/diamètre de base sur les transitions interbande et intrabande dans les boîtes a été explorée par ajustement des données expérimentales à des calculs tridimensionnels du diagramme de bande et des niveaux quantiques. En ce qui concerne les nanodisques d’AlGaN sur nanofils GaN, l'interdiffusion Al-Ga aux interfaces et l'hétérogénéité de l'alliage ternaire sont attribuées aux processus de relaxation des contraintes. Cette interprétation a été prouvée par la corrélation des données expérimentales avec des calculs de distribution déformation en trois dimensions effectuées sur des structures qui imitent la séquence de croissance réelle. Malgré le défi du manque d'homogénéité, la longueur d'onde d'émission des nanodisques AlGaN/AIN peut être réglée dans la gamme ultraviolette en préservant une haute efficacité quantique interne. Un prototype de lampe EPUV a été fabriqué en utilisant une région active à base de boîtes quantiques AlGaN/AIN avec les valeurs optimals d'épaisseur de la région active, d'épaisseur de la barrière AlN, et de quantité d’AlGaN dans chaque couche de boîtes. Pour ce premier dispositif, le SiC a été utilisé comme substrat pour éviter les problèmes associés à l’évacuation de charge ou de chaleur. Un essai de purification de l'eau par une telle lampe a été réalisé. Tous les échantillons ont été purifiés avec succès à la dose prévue.

This work reports on the design, epitaxial growth, and the structural, and optical characterization of two types of nanostructures, namely AlGaN/AlN Stranski-Krastanov quantum dots (SK-QD) and AlGaN/AlN nanodisks (NDs) on GaN nanowires (NWs). These nanostructures were grown using plasma-assisted molecular beam epitaxy (PA-MBE) and were conceived to be the active media of electron-pumped ultraviolet (EPUV) emitters for water purification, operating in mid-ultraviolet range. The peak emission wavelength of three-dimensional SK-QD can be tuned in mid-ultraviolet range while keeping high internal quantum efficiency (IQE > 35%) by modifying the Al composition and the QD geometry. The efficient carrier confinement was confirmed by the stability of the photoluminescence intensity and decay time with temperature. The optimal deposited amount of AlGaN in AlGaN/AlN QDs which grants maximum luminescence at room temperature was determined by finding a compromise between the designs providing maximum IQE and maximum QD density. The effect of the variation of the QD height/base-diameter ratio on the interband and intraband optical properties was explored by fitting the experimental data with three-dimensional calculations of the band diagram and quantum levels. Regarding AlGaN/AlN NDs on GaN NWs, the Al-Ga intermixing at Al(Ga)N/GaN interfaces and the alloy inhomogeneity in AlGaN/AlN NDs are attributed to the strain relaxation process. This interpretation was proved by correlation of experimental data with three-dimensional strain distribution calculations performed on structures that imitate the real growth sequence. Despite the challenge of inhomogeneity, the emission wavelength of AlGaN/AlN NDs can be tuned in mid-ultraviolet range while preserving high IQE by adjusting the ND thickness and Al content. A prototype of EPUV emitter was fabricated using the AlGaN/AlN SK-QDs active region with proposed optimal design of active region thickness, AlN barrier thickness, and amount of AlGaN in each QD layer. For this first device, SiC was used as a substrate to prevent problems associated to charge or heat evacuation. A water purification test by such prototype EPUV emitter was carried out by irradiating E-coli bacteria, showing that all the specimens were successfully purified at the predicted ultraviolet dose.