Etude de l’influence de différents modes de synthèse sur la nature de la phase active de catalyseurs à base de molybdène : Caractérisation par couplage de spectroscopies XPS/LEIS/ToF-SIMS

Study of the influence of the different preparation methods on the active phase nature of Mo-based catalysts : Combined XPS/LEIS/ToF-SIMS spectroscopies characterization

• Auteur / Autrice : Morgane Herbin
• Direction : Jean-François Paul, Anne-Sophie Mamede
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Molécules et matière condensée
• Date : Soutenance le 25/09/2014
• Etablissement(s) : Lille 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide

Mots clés

Mots clés contrôlés

Oxydation

Méthanol

Analyse

Surfaces (technologie)

Synthèse (chimie)

Catalyseurs au molybdène

Mots clés libres

Catalyseurs modèles

Spectroscopie de photoélectrons induits par rayons X

Spectroscopie d'ions lents rétrodiffusés

Spectrométrie de masse d'ions secondaires à temps de vol

Résumé

Le couplage de techniques d’analyse de surface (XPS, LEIS et ToF-SIMS) a permis de caractériser la nature de la phase active sur des catalyseurs à base de Mo en fonction de différents modes de synthèse. Afin d’imiter le mode par voie chimique par imprégnation, des catalyseurs modèles ont été préparés par spin coating. En outre, une nouvelle voie physique, par pulvérisation magnétron, a été explorée pour la synthèse de catalyseurs. Des corrélations entre les données spectroscopiques XPS et LEIS sur les systèmes modèles permettent de déterminer le taux de recouvrement et l’épaisseur des espèces MoOx déposées. L’étude ToF-SIMS permet de confirmer la structure de la phase active : des entités monomériques à faible teneur et polymériques à plus haute teneur en Mo. Enfin, les performances catalytiques des différents systèmes pour l’oxydation ménagée du méthanol sont discutées au regard des caractérisations spectroscopiques. Ce travail a été réalisé dans le cadre du projet CATARR INTERREG IV (Materia Nova, Université de Mons et Université Lille1).

The coupling of surface analysis techniques (XPS, LEIS et ToF-SIMS) allowed to characterize the nature of the active phase on Mo-based catalysts according to different modes of synthesis. To imitate chemical means by impregnation mode, model catalysts we prepared by spin-coating. In addition, a new physical path, by magnetron sputtering, has been explored for the synthesis of catalysts. Correlations between spectroscopic data XPS and LEIS on model systems determine the recovery rate and the structure of the active phase : Mo low content monomeric and high content polymeric entities. Finally, the catalytic performances of the different catalytic systems for the controlled oxidation of methanol are discussed under spectroscopic characterizations. This work has been performed within INTERREG IV CATARR network (Materia Nova, Mons University and Lille1 University).