High-Throughput synthesis of functional oxide films

Synthèse combinatoire de films minces d’oxydes fonctionnels

• Auteur / Autrice : Pravarthana Dhanapal
• Direction : Wilfrid Prellier
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie des matériaux
• Date : Soutenance en 2014
• Etablissement(s) : Caen
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale structures, informations, matière et matériaux (Caen ; 1992-2016)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de cristallographie et sciences des matériaux (Caen ; 1996-....)
• Jury : Président / Présidente : Daniel Chateigner
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Wilfrid Prellier, Daniel Chateigner, Rachel Desfeux, Philippe Lecoeur, Rudi Cloots, Bénédicte Vertruyen
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Rachel Desfeux, Philippe Lecoeur

Mots clés

Mots clés contrôlés

Microscopes électroniques à balayage

Polycristaux

Oxydes des métaux de transition

Thèses et écrits académiques

Couches minces

Résumé

Les films minces d’oxydes présentent un intérêt car il est possible d’obtenir de nouvelles propriétés pour des applications comme l’électronique ou l’énergie/. Cependant, les recherches sont limitées par la composition et le faible indice des substrats monocristaux commercialisés. En conséquence, il faut trouver de nouvelles méthodes. Dans ce travail, nous avons développés une méthode combinatoire, appelé l’épitaxie combinatoire, où un film est déposé sur un substrat polycristallin. Afin de confirmer la faisabilité, nous avons d’abord fabriqué des films de Ca3Co4O9 sur des céramiques de Al2O3. Les films sont épiatxiés et présentent un coefficient Seebeck de 170 µV/K à 300 K. Ensuite, des hétéorstructures de BiFeO3/La0. 7Sr0. 3MnO3 ont été préparées sur des substrats de LaAlO3 obtenus par frittage flash. Les propriétés locales ont été vérifiées par PFM. Enfin, nous avons étudiés la croissance de phase métastable monoclinique de Dy2Ti2O7 sur des polycristaux de La2Ti2O7. Nous concluons que la CSE ouvre la voie à de nouvelles électroniques.

Epitaxy of metal oxides is of great interest since it provides a way to obtain desired novel properties for the applications such as electronics and energy. However, earlier epitaxy research's have been restricted because of the limited range of compositions and low-index of commercially available single crystal substrates. Consequently, novel epitaxy synthesis methods need to be developed in order to go beyond the present demands of of single crystal substrates in terms of phase, composition, size, orientation and symmetry. In this research work, we have developed a high-throughput synthesis process, called combinatorial substrate epitaxy (CSE), where an oxide film is grown epitaxially on a polycrystalline substrate. As a proof-of-concept, we firstly fabricated Ca3Co4O9 films on Al2O3 ceramics. Films have a good local epitaxial registry, and the Seebeck coefficient is about 170 µV/K at 300 K. High quality BiFeO3/La0. 7Sr0. 3MnO3 thin film heterostructures were secondly deposited on dense LaAlO3 ceramics prepared by spark plasma sintering. Piezoforce microscopy was used to confirm the local ferroelectric properties. Thirdly, we investigate the growth of of metastable monoclinic Dy2Ti2O7 epitaxial films on polycrystalline La2Ti2O7 substrates. We conclude that CSE approach opens the way towards unexpected electronic properties in oxide films.