Production d'hydrogène par reformage dans la boucle EGR

Hydrogen production from reforming of exhaust gas recirculation (REGR)

• Auteur / Autrice : Sérgio Rijo Gomes
• Direction : Florence Epron, Nicolas Bion
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie organique, minérale, industrielle
• Date : Soutenance en 2010
• Etablissement(s) : Poitiers

Mots clés

Mots clés contrôlés

Méthane

Rhodium

Antidétonants

Automobiles -- Moteurs -- Échappement

Résumé

Le travail de recherche de cette thèse concerne l'étude de la production d'hydrogène par reformage catalytique dans le circuit de recyclage des gaz d'échappement (REGR) des véhicules essence. Cette technologie permet de réduire de manière significative la consommation en carburant et les émissions de polluants, sans changer radicalement les motorisations. Plusieurs catalyseurs, contenant 1wt% de Rh sur supports à base d'alumine dopée par de la cérine, Al(Cex) et/ou du baryum, AlBa(Cex) ou à base de zircone dopée par les oxydes de terres rares, ZLNY(Cex), entre autres, ont été caractérisés et évalués dans les conditions REGR à haute température (580°C), et à basse température (450°C). Les catalyseurs du type Rh(1wt%)/ZLNY(Cex) présentent le meilleur compromis entre activité et stabilité, le catalyseur Rh(1wt%)/ZLNY étant le plus sélectif pour la production d'hydrogène. A partir de la meilleur formulation catalytique, deux études fondamentales ont été réalisés dans les conditions REGR dans le but de comprendre le rôle des co-réactifs et des espèces de surface sur les performances et sur la désactivation du catalyseur, et d'établir le schéma réactionnel pour les principales réactions (vaporeformage, reformage à sec, et la formation de méthane) mises en jeu.

This research work is devoted to the study of catalytic reforming of exhaust gas recirculation (REGR) for gasoline engines. The aim of this technology is to improve fuel economy and to reduce pollutant emissions, keeping practically the same engine. A lot of catalysts, containing 1wt% of Rh, supported on alumina doped by ceria, Al(Cex) and/or baryum, AlBa(Cex) or on zirconia doped by rare earth oxides ZLNY(Cex), were characterized and evaluated in REGR conditions for high (580°C) and l ow (450°C) temperatures. The Rh(1wt%)/ZLNY(Cex) catalysts present the best activity and/or stability, the Rh(1wt%)/ZLNY catalyst being the most selective for hydrogen production. From the best catalytic formulation, two fundamental studies were carried out in REGR conditions in order to understand the role of the co-reactants and the surface species on the catalyst performance and deactivation, and to determine the reaction scheme for the main reactions (steam reforming, dry reforming and methane formation).