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Thèse soutenue

Les réactions hétérogènes dans la troposphère tropicale : effets des aérosols carbonés et des cirrus sur l'ozone

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Auteur / Autrice : Stéphane Roumeau
Direction : Serge Baldy, Philippe Brémaud
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique de l'atmosphère
Date : Soutenance en 2001
Etablissement(s) : La Réunion

Résumé

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Cette étude vise à introduire l'effet potentiel des réactions hétérogènes sur l'ozone à travers deux types d'aérosols : les aérosols carbonés, issus de la combustion, et les particules de glace dans les cirrus. Les campagnes de mesures successives dans la couche limite marine à la Réunion font apparaître une modification de la variation diurne de l'ozone ces dernières années. D'un régime typique des régions non-polluées, le site de Saint-Denis est caractérisé depuis peu par une production photochimique d'ozone pendant la journée. Le modèle OD utilisé pour représenter la couche limite marine a été validé dans le cadre de chimie propre avant d'être sollicité par les flux additionnels d'émissions primaires. Sous l'influence de ces forçages par les flux, la réaction hétérogène à la surface du carbone NO2->NO participe de manière perceptible mais mineure à la modification de la variation diurne d'ozone. Le paramètre qui dans les circonstances de simulation conditionne le calcul de l'ozone est principalement le flux de NO injecté au matin. A partir du jeu des données constitué à la Réunion, l'occurrence en zone tropicales de minima d'ozone dans les cirrus suggère l'influence des cristaux de glace sur l'ozone en haute troposphère. Sur un cas particulier détaillé, la perte en ozone dans le nuage atteint 30 % et par une analyse de l'ensemble des radiosondages effectués depuis 1992 la perte relative moyenne d'ozone s'élève à 25 %. Utilisant le modèle lagrangien de représentation de la chimie dans les cirrus, une perte d'ozone de 15 % sur deux jours et demi a pu être modélisé dans des conditions théoriques. En analysant les mécanismes qui conduisent, par la simulation, à une concentration d'ozone moindre dans le cirrus, deux processus paraissent impliqués ; d'une part la neutralisation du processus de production photochimique au cours du transport par les réactions hétérogènes et, dès l ors qu'il ne subsiste qu'une faible concentration en NO2 suite à la dénoxification, on assiste d'autre part à l'activation du chlore et à la destruction catalytique de l'ozone. L'analyse de sensibilité paramétrique a permis de dégager deux concentrations initiales qui dans les conditions de simulation influent de manière essentielle sur l'estimation de la concentration en ozone : HCl et NO2, espèce dont l'abondance est à connnaître plus précisément pour les études à venir sur les cirrus dans la troposphère tropicale.