Homologation du méthane par chimisorption sur surfaces métalliques et hydrogénation ultérieure

Homologation of methane by chemisorption on metallic surfaces and further hydrogenation

• Auteur / Autrice : Stéphane Molina
• Direction : Pierre Pareja
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance en 1994
• Etablissement(s) : Nancy 1
• Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université Henri Poincaré Nancy 1. Faculté des sciences et techniques - Université de Nancy I (1970-2012)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Hydrogénation

Hydrocarbures

Chimisorption

Mots clés libres

Étude expérimentale

Chimisorption

Hydrocarbure

Méthane

Catalyseur sur support

Rhodium

Nickel

Hydrogenation

Cyclohéxane

Oligomerisation

Homologation chimique

Hydrogenation

Cyclohexane

Oligomerization

Chemical homologation

Heterogeneous catalysis

Catalytic reaction

Résumé

La chimisorption dissociative du méthane a été étudiée entre la température ambiante et 275c sur des catalyseurs de rhodium et de nickel supportes. L'hydrogénation ulterieure de la couche adsorbée libère des alcanes pouvant compter jusqu'à 9 atomes de carbone. Ces résultats permettent d'étendre au rhodium et au nickel la méthode cyclique d'oligomérisation du méthane précédemment développée pour le platine et le ruthénium et consistant en expositions successives au méthane et à l'hydrogène. Lorsque cette procédure en deux étapes est ditherme, il apparait pour les deux métaux une sélectivité remarquable en faveur du cyclohexane. Des expériences de déplacement des espèces adsorbées par le monoxyde de carbone montrent que, dans l'un et l'autre cas, le précurseur du cyclohexane est le benzène adsorbé. L'adjonction de cuivre au nickel permet de ralentir l'hydrogénolyse dans la seconde étape et l'utilisation de catalyseurs bimétalliques ouvre de nouvelles perspectives à la procédure cyclique d'homologation du méthane, plus particulièrement si l'on vise la production d'hydrocarbures de rang supérieur aux butanes