Mise en œuvre de méthodes d'apprentissage automatique (Machine Learning) basées sur la mécanique quantique (QM/ML) pour une exploration efficace de la surface d'énergie potentiel (PES) des zéolithes acides

Implementation of quantum mechanics/machine learning (QM/ML) method to study potential energy surfaces of reactions over acidic zeolites

• Auteur / Autrice : Robin Gaumard
• Direction : Tzonka Mineva
• Type : Projet de thèse
• Discipline(s) : Chimie théorique et Modélisation
• Date : Inscription en doctorat le 30/09/2020
• Etablissement(s) : Université de Montpellier (2022-….)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Chimiques (Montpellier ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : ICGM - Institut Charles Gerhardt de Montpellier
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : D5 - Chimie Physique Théorique et Modélisation

Mots clés

Mots clés libres

Dft

Dynamique moléculaire

Surface d'énergie potentielle

Catalyse hétérogène

Apprentissage automatique

Zéolithes

Molecular dynamics

Density functional theory

Zeolites

Heterogeneus catalysis

Machine learning

Potential energy surface

Résumé

Ce projet vise à développer une méthode d'apprentissage automatique (ou Machine Learning (ML) basée sur des calculs en chimie théorique quantique. Cette approche QM / ML permettra d'accélérer l'identification, de manière rigoureuse, de la surface d'énergie potentielle (PES) et des mécanismes de réaction en catalyse hétérogène. Les approches ML reposent sur des ensembles de données d'entrainement et de validation. Nos matériaux cibles sont les zéolithes acides dont plusieurs données sont disponibles dans la littérature expérimentale et théorique et ce, pour une large gamme de réactions catalytiques. En outre, elles se sont révélées des catalyseurs prometteurs pour l'élimination des gaz nocifs afin de prévenir l'augmentation de la pollution environnementale. La mise en œuvre des méthodes statistiques ML pour identifier les propriétés calculées par la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) et le PES des systèmes électroniques à plusieurs corps, est un domaine qui émerge rapidement. Le principal avantage de l'approche QM / ML est l'accélération des calculs lourds qui sont souvent inabordables par la DFT seule et surtout lorsqu'un grand nombre de conformations ou de structures doivent être prises en compte. En utilisant les techniques ML, les PES peuvent être « appris » puis prédits à partir d'un ensemble de données d'entraînement produites par la DFT. L'approche ML envisagée sera développée pour la conversion du méthanol et de l'alkyl mercaptan en hydrocarbures par réaction avec des aromatiques (benzène, toluène, phénol), d'abord sur une série de zéolites acides comme H-ZSM-5, H-FAU-Y, H-FER , H- BEA, H-MOR et H-SAPO-34 et ensuite, sur leurs zéolithes hiérarchiques correspondantes pour analyser l'effet d'une diffusion augmentée sur la sélectivité des réactions. La validation des résultats se basera sur les données théoriques et expérimentales de la littérature et sur les résultats des simulations. Le PES prédit sera en outre utilisé pour prédire les chemins réactionnels d'autres réactions d'alkylation sur les zéolithes, comme par exemple l'alkylation du toluène et du phénol en présence de méthanol / mercaptan.

This project focuses on machine learning by theoretical development of QM/ML approach in order to accelerate the identification of potential energy surface (PES) and the reaction mechanisms in heterogeneous catalysis. ML approaches rely on training and validation data sets. For this, acidic zeolites have been chosen first because of the availability of experimental and theoretical literature data for a range of catalytic reactions, and second, they have been shown promising catalysts for the removal of harmful gases to prevent the increasing environmental pollution. The implementation of statistical “machine learning” (ML) methods to DFT-computed properties and PES of many-body electronic systems is a rapidly emerging field. The main advantage of QM/ML is the acceleration of the heavy and often unaffordable computations based on DFT when large number of conformations or structures must be considered. Using ML- techniques, PES can be “learned” and then predicted from a set of DFT-produced training data. The envisaged ML approach will be developed for conversion of methanol and alkylmercaptan into hydrocarbons by reaction with aromatics (benzene, toluene, phenol), first over a series of acidic zeolites as H-ZSM-5, H-FAU-Y, H-FER, H-*BEA, H-MOR, and H-SAPO-34 and second, over their corresponding hierarchical zeolites to analyze the effect of increased diffusion on the selectivity of the reactions. These catalytic reactions have been chosen for the new development of ML in heterogeneous catalysis as there is a large amount of theoretical and experimental results in the literature about their reaction mechanisms, adsorption/desorption energies of reagents and products, including the kinetic and thermodynamic data, and the know-how in the MACS team. The validation set will combine theoretical and experimental data from the literature and results from the simulations. The “learned” PES will be further used to predict the reaction pathways of other alkylation reactions over zeolites, as for instance the alkylation of toluene and phenol with methanol/mercaptan.