Thèse soutenue

Synthèse et étude de matériaux fonctionaux à base d'éléments abondants pour des applications électroniques et optoelectronnic
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Auteur / Autrice : Hongjun Liu
Direction : David Muñoz-Rojas
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Matériaux, Mécanique, Génie civil, Electrochimie
Date : Soutenance le 31/10/2017
Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes (ComUE)
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production (Grenoble ; 2008-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire des matériaux et du génie physique (Grenoble)
Jury : Président / Présidente : Hubert Renevier
Examinateurs / Examinatrices : Nieves Casañ Pastor
Rapporteurs / Rapporteuses : Jean-François Pierson, Naoufal Bahlawane

Mots clés

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Résumé

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Au cours des dernières années, l'électronique à base d’oxydes métalliques a attiré de plus en plus d'attention au sein de la recherche, principalement grâce à leur potentiel en termes de réduction de coûts ainsi que la possibilité de développer une électronique transparente. Il existe plusieurs applications potentielles concernant les oxydes métalliques : le photovoltaïque, les transistors à couche mince et la photo-électrochimie. Il existe plusieurs oxydes métalliques de type n avec d'excellentes propriétés électroniques, telles que l'oxyde de zinc dopé à Al. Mais la mise au point de dispositifs entièrement à base d’oxydes métalliques est largement entravée par les mauvaises propriétés électroniques des oxydes de type p jusqu'à présent étudiés. Par conséquent, il est nécessaire de développer des matériaux semi-conducteurs d'oxyde métallique de type p présentant de meilleures propriétés électriques.Dans cette thèse, l'optimisation du dépôt de films minces de Cu2O a été effectuée par MOCVD assisté par aérosol (AA-MOCVD). Par conséquent, des films de Cu2O homogènes et de très forte cristallinité ont été déposés à basse température (environ 335 °C) sans contamination détectable de carbone. De plus, grâce à l'incorporation de l'humidité durant les dépôts, la taille des grains et l'orientation des films Cu2O peuvent être modulées, ainsi des films de Cu2O avec une texturation (111) et une taille de grains > 300 nm ont été obtenus. Pour les films Cu2O optimisés, la mobilité peut atteindre un maximum de 15 cm2 / V.s avec une concentration de porteur de l'ordre de 1015 cm-3. Enfin, un excellent comportement diode a été observé en combinant les films de Cu2O optimisés avec du ZnO, obtenant un rapport on/off supérieur à 104.En raison de l'incompatibilité entre la fenêtre de stabilité thermique associée à AgCuO2 et les températures nécessaires pour déposer des composés Ag et Cu par CVD avec les précurseurs utilisés, le dépôt direct d'AgCuO2 n'a pas pu être obtenu. Ainsi, des techniques de revêtement couche mince à base de solution ont été adoptées pour le dépôt de film AgCuO2. En particulier, la méthode SILAR a permis le dépôt de films minces d’AgCuO2. Grâce à une couche d’amorce sur substrat de verre appropriée, des couches d'AgCuO2 denses et continues ont été revêtues, avec une valeur RMS minimale de 8 nm. Les films d’AgCuO2 déposés avaient une phase presque pure. Les propriétés optiques et de transport des films minces AgCuO2 ont donc été analysées pour la première fois. Les mesures de transmittance ont confirmé la faible largeur de bande interdite prédite d’AgCuO2 (1,2 eV), tandis que grâce à l’utilisation de la formule de Tauc, nous avons constaté que ce matériau est plus susceptible d'avoir une bande interdite directe, en accord avec les calculs DFT publiés. Grâce aux mesures de l'effet Hall, les films AgCuO2 déposés ont été confirmés comme étant de type p. La plus faible résistivité atteinte est de 0,2 Ω.cm. En outre, ces films avaient une densité de porteurs de charge de l'ordre de 1017 cm-3 et la meilleure mobilité atteinte était de 24 cm2 / V.s. En comparaison avec les composés de type p de delafossite précédemment rapportés (M, Al, Cr, Ga, etc.), ce matériau présente la plus petite largeur de bande interdite (intéressant notamment pour l'application photovoltaïque) et une conductivité assez élevée. La caractéristique la plus intéressante est que le problème général de la faible mobilité des transporteurs dans ces composés delafossite a été résolu dans cet AgCuO2, grâce à sa structure électronique mixte et à la délocalisation des charges. Ainsi, ces résultats de caractérisation sans précédent ouvrent la voie à l'utilisation de films AgCuO2 dans des dispositifs fonctionnels.