Etude de la formation des bouchons liquides par l'instabilité de Plateau-Rayleigh dans les capillaires de piles à combustible

Liquid plug formation by the Plateau-Rayleigh instability in fuel cell capillaries

• Auteur / Autrice : Matthieu Rykner
• Direction : Vadim S. Nikolayev, Adrien Bruneton, Elie Saikali
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 24/11/2025
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Service de physique de l'état condensé (Gif-sur-Yvette, Essonne)
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Service de Génie Logiciel pour la Simulation
• Jury : Président / Présidente : Christian Ruyer-Quil
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Annafederica Urbano, Adrien Toutant, Guillaume Serre
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Annafederica Urbano, Adrien Toutant

Mots clés

Mots clés contrôlés

Capillarité

Piles à combustible à membrane échangeuse de protons

Écoulement diphasique

Instabilités hydrodynamiques

Mots clés libres

Ecoulements en film ou bouchon

Instabilité de Plateau-Rayleigh

Instabilité absolue et convective

Dripping

Pile à combustibles

Front-Tracking

Annular and plug flow

Plateau-Rayleigh instability

Absolute and convective instabilities

Dripping

Fuel cells

Front-Tracking

Résumé

La pile à combustible à membrane échangeuse de protons (PEMFC) est une technologie prometteuse pour décarboner et électrifier le système énergétique. L'électricité y est produite en recombinant du dioxygène et du dihydrogène, fournis des deux côtés de la pile via les canaux d'arrivée des gaz (GFCs), de taille millimétrique. Un milieu poreux sépare les GFCs d'une membrane où les réactions électrochimiques ont lieu. La pile fonctionnant à des températures modérées (60-80°C), un écoulement diphasique eau-vapeur peut exister dans les GFCs. L'instabilité de Plateau-Rayleigh peut alors entraîner la formation de bouchons liquides obstruant le canal. Cela augmente les pertes de charge, limite le transport des espèces réactives et dégrade la pile. Comprendre les paramètres en jeu dans la formation de bouchons est donc l'objectif de cette thèse. Après une revue de littérature sur les PEMFC et les écoulements annulaire et en bouchon, les méthodes numériques et analytiques sur lesquelles ce travail repose sont décrites. Le module de front-tracking du logiciel open-source TRUST-TrioCFD est utilisé d'une part pour réaliser des simulations 2D-axisymmétrique de la formation de bouchons dans un capillaire cylindrique. D'autre part, un modèle analytique simplifié basé sur une approche de lubrification est développé. La formation de bouchons est étudiée d'abord en l'absence de tout débit gazeux externe. La complémentarité entre les solutions théoriques et les simulations numériques (DNS) est exploitée pour évaluer l'importance de l'inertie et du fluide interne. Une analyse de stabilité linéaire est réalisée et les résultats DNS sont ensuite utilisés pour étudier les distributions spatiales des différents termes de l'équation de Navier-Stokes : inertie, convection et viscosité. Un régime visqueux et un régime inertiel sont mis en évidence, séparés par une épaisseur de film limite. Le fluide interne tend à ralentir le développement de l'instabilité. Dans le régime visqueux, les prédictions du modèle de lubrification sont vérifiées. Enfin, les effets de l'inertie et du fluide interne sont soulignés dans le régime non-linéaire, respectivement via la formation d'ondes capillaires et de bulles piégées durant la formation de bouchons. Quand on impose un débit gazeux, celui-ci peut saturer non-linéairement l'instabilité, empêchant la formation de bouchons. En utilisant le modèle de lubrification, trois régimes sont observés pour des conditions typiques des PEMFC. En diminuant le débit du gaz ou en augmentant celui du liquide, une instabilité convective est tout d'abord observée. Une instabilité absolue sans bouchon et enfin des bouchons apparaissent ensuite. La transition convectif-absolu est bien reproduite par les résultats théoriques. En revanche, des différences significatives sur la forme des ondes du régime absolu apparaissent, comparée à celle obtenue en imposant la longueur d'onde prédite par une analyse de stabilité linéaire maximisant le taux de croissance temporelle de l'instabilité. L'existence d'ondes solitaires est notamment permise par la rétention de liquide à l'entrée. Par analogie avec la transition dripping-jetting observée sous un robinet, un régime de jetting où les ondes sont déterminées par l'analyse de stabilité linéaire est mis en évidence. Au contraire, dans le régime similaire au dripping, les ondes sont affectées par l'épaisseur du film imposée à l'entrée, entraînant à terme la formation de bouchons. Une analyse qualitative des effets de l'inertie sur ces trois régimes est ensuite réalisée. Des propositions pour rendre cette analyse quantitative sont suggérées. Enfin, ce manuscrit présente quelques perspectives sur le développement d'un modèle 1D macroscopique - le but final de ce projet. Ce modèle, qui sera couplé aux modèles existants des autres couches de la pile, est nécessaire pour améliorer la prédiction de la quantité d'eau liquide et ainsi améliorer les performances de la pile.

Proton Exchange Membrane Fuel Cell (PEMFC) is one of the promising technologies that can be used to decarbonize and electrify the energy system. Electricity is produced by recombining oxygen and hydrogen which are fed via millimetric gas flow channels (GFCs) at the opposite sides of the cell. A porous medium separates the GFCs from a central membrane where all chemical reactions occur. As it operates at rather low temperatures (60-80°C), liquid and vapour water can co-exist, leading to a two-phase flow in the GFCs. Due to the Plateau-Rayleigh instability, liquid water may form plugs obstructing the channel. This leads to additional pressure losses, species transport limitations and fuel cell accelerated degradation. Understanding the criteria of plug formation is the aim of this thesis. After a literature review on PEMFC and on the annular and plug flow regimes, the numerical and theoretical methods on which this work relies are introduced. On the one hand, the front-tracking module of the open-source TRUST-TrioCFD code is used to perform 2D-axisymmetrical simulations of liquid water plug formation in a model problem of a cylindrical capillary tube. On the other hand, a simplified analytical model based on the lubrication approach is developed. The plug formation is studied first in the absence of an imposed gas flow. The complementarity between theoretical solutions and Direct Numerical Simulations (DNS) is explored to evaluate the importance of inertia and of the core fluid for the case of a cylindrical capillary. A linear stability analysis is first performed and DNS results are then used to investigate the spatial distributions of inertial, convective and viscous terms of the Navier-Stokes equation. The existence of both viscous and inertial regimes is evidenced with a threshold given by the film thickness. The presence of the core fluid slows down the instability. In the viscous regime, predictions of the lubrication theory are verified. The effects of inertia and of the core fluid are then highlighted in the nonlinear regimes, respectively by the formation of capillary waves and entrapped bubbles during plug formation. When a core gas flow is imposed, it can non-linearly saturate the Plateau-Rayleigh instability and prevent the formation of plugs. Based on the lubrication model we developed, three regimes of the instability are observed in PEMFC conditions. When decreasing the gas flow rate at a constant liquid flow rate, a convective instability is first observed. An absolute instability with non-obstructing travelling wave solutions (TWS) then occurs. Finally, plugs are formed. The same occurs at a fixed gas flow rate when increasing the liquid flow rate. While the convective-absolute transition is well reproduced by theoretical results, significant differences are observed in the shape of the TWS compared to a linear theory where the wavelength is chosen to maximise the growth rate. In particular, solitary waves can be obtain due to liquid retention at the inlet. The plug formation is controlled by the inlet conditions, in an analogy to the dripping-jetting transition of liquid exiting a faucet. In the jetting-like regime, the TWS are determined by linear stability theory with periodic boundary conditions and are independent of the inlet film thickness. On the contrary, it strongly affects TWS in the dripping-like regime, eventually leading to plug formation. Next, a qualitative analysis of the impact of inertia on these regimes is performed. A path to make this part quantitative is also proposed. Finally, some perspectives on the development of a 1D macroscopic two-phase model - which is the ultimate goal of this project - are given. This model, which will be coupled to models of the other layers of the PEMFC, is required to improve the prediction of liquid water content in fuel cell and ultimately of their performances.