Propriétés optoélectroniques des matériaux pérovskites pour les systèmes photovoltaïques et électroluminescents à faible coût

Optoelectronic properties of perovskites materials for low-cost photovoltaic and electroluminescent systems

• Auteur / Autrice : Ashanti Bergonzoni
• Direction : Jacky Even
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matériaux et dispositifs pour l'électronique et la photonique
• Date : Soutenance le 03/07/2025
• Etablissement(s) : Rennes, INSA
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Mathématiques, télécommunications, informatique, signal, systèmes, électronique (Rennes)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Fonctions Optiques pour les Technologies de l’informatiON (Lannion ; 2000-....)
• Jury : Président / Présidente : Emmanuelle Deleporte
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : David Beljonne, Damien Garrot, Nicolas Mercier
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : David Beljonne, Damien Garrot
• DOI : 10.70675/b3e04c6cz9558z4c15zb969zcd9734c9a2c7

Mots clés

Mots clés contrôlés

Théorie de la fonctionnelle de densité

Optoélectronique

Pérovskites

Propriétés électroniques

Mots clés libres

Pérovskites

Optoélectronique

Ab-initio

DFT

Théorie

Perovskites

Optoelectronics

Ab-initio

DFT

Theory

Résumé

Au cours de la dernière décennie, les pérovskites halogénées au plomb se sont imposées comme des matériaux prometteurs pour l’optoélectronique, grâce à leurs propriétés optiques et électroniques exceptionnelles et leurs faibles coûts de fabrication. Cependant, leur commercialisation reste freinée par des défis majeurs, tels que la compréhension de leurs propriétés fondamentales, leur stabilité à long terme et leur toxicité. Ce travail théorique contribue à la compréhension des mécanismes structuraux régissant les propriétés optoélectroniques des pérovskites à base de plomb ou à base d’étain. Il met en évidence le rôle central des déformations structurales, telles que les distorsions polaires et les rotations octaédriques, dans l’ajustement des propriétés optoélectroniques des pérovskites 2D, ainsi que l’influence des distorsions polaires sur leurs mécanismes d’émission de lumière blanche. De plus, l’introduction ciblée d’un dication permet d’identifier une nouvelle pérovskite à base d’étain aux propriétés électroniques prometteuses et une pérovskitoïde apparentée, illustrant l’efficacité de cette approche pour moduler les propriétés optoélectroniques des matériaux. Nos travaux mettent également en évidence le potentiel des rudorffites Ag/Bi en tant que matériaux sans plomb offrant des propriétés de surface favorables aux applications optoélectroniques. Enfin, ces travaux montrent comment une approche combinant théorie et expérience permet de décrypter plus efficacement les propriétés fondamentales des matériaux pour l’optoélectronique et orienter la conception de dispositifs performants.

Over the past decade, owing to a combination of outstanding optical and electronic properties, as well as low fabrication costs, lead halide perovskites have prevailed as promising materials for optoelectronic applications going from photovoltaics to photocatalysis. However, key technological challenges must be addressed before perovskite-based devices can be commercialized, including a deeper understanding of their fundamental properties, long-term stability, and toxicity concerns. This theoretical work is a contribution to understanding the structural features that dictate the optoelectronic properties of lead-based perovskites and their lead-free derivatives. It highlights the pivotal role of structural deformations, such as polar distortions and octahedral rotations, in tailoring optical and electronic properties of 2D perovskites and the influence of polar distortions in their white-light emission mechanisms. In addition, our investigations reveal a novel tin-based perovskite with suitable electronic properties, together with a related perovskitoid compound, and demonstrate how dications can be leveraged to engineer the optoelectronic behavior of these materials. Finally, the new material family of Ag/Bi rudorffites is also demonstrated to be an attractive class of lead-free materials, showcasing favorable surface properties for optoelectronic applications. Overall, this work illustrates how an approach combining theory and experiment can decipher more efficiently the fundamental properties of materials for optoelectronics and guide the design of high-performance devices.