Théorie quantique de l’émission de photons dans les jonctions tunnel à molécule unique soumises à un courant électrique

Quantum theory of photon emission in current-driven single-molecule tunnel junctions

• Auteur / Autrice : Andrés Bejarano
• Direction : Fabio Pistolesi, Thomas Frederiksen
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, Matière et Nanosciences
• Date : Soutenance le 12/12/2025
• Etablissement(s) : Bordeaux en cotutelle avec Universidad del País Vasco
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences physiques et de l'ingénieur
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Ondes et Matière d'Aquitaine
• Jury : Président / Présidente : Brahim Lounis
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Diego Martin-Cano, Nerea Zabala Unzalu
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Katharina Kaiser, Tómaš Neuman

Mots clés

Mots clés contrôlés

Nanocavités

Transport quantique

Optique quantique

Mots clés libres

Optique quantique

Transport quantique

Emission lumineuse

Nanocavités plasmoniques

Quantum transport

Quantum optics

Light emission

Plasmonic nanocavities

Résumé

Cette thèse étudie les processus d’émission de lumière dans des jonctions tunnel moléculaires, où une seule molécule est placée entre des électrodes métalliques et interagit avec un mode plasmonique confiné. Dans ces systèmes, l’injection d’un courant électrique peut induire l’émission de photons, offrant ainsi une plateforme unique pour explorer l’interaction lumière–matière à l’échelle nanométrique sans illumination externe.Pour décrire ces phénomènes, nous développons un cadre théorique basé sur des équations maîtres quantiques. Ces modèles prennent en compte à la fois le transport de charge et la dissipation radiative, ce qui permet de calculer des observables pertinentes telles que les spectres d’émission et les fonctions de corrélation photonique.Nous explorons deux modèles complémentaires. Dans le premier, la molécule est modélisée comme un système à deux niveaux avec des transitions optiquement actives. L’émission de photons se produit via un couplage dipolaire à un mode plasmonique localisé dans la jonction. Selon les paramètres du système, l’interaction peut aller du couplage faible au couplage fort. Pour caractériser cette transition, nous introduisons le concept de coopérativité, emprunté à l’optique quantique, qui mesure la compétition entre les processus cohérents et dissipatifs. Chaque régime présente des signatures spectrales distinctes. En particulier, le couplage fort donne lieu à une division de Rabi et à des oscillations cohérentes dans la statistique des photons, caractéristiques des interactions lumière–matière quantiques.Dans le second modèle, la molécule est représentée par un niveau électronique unique, où la répulsion de Coulomb empêche la double occupation. L’émission de photons résulte ici non pas de transitions internes, mais de fluctuations de charge induites par le courant. Ce mécanisme conduit à une statistique photonique particulièrement riche. En modulant la tension de polarisation, le système peut fonctionner comme une source de photons uniques (antibunching) ou comme une source de paires de photons (superbunching). Ce comportement contrôlé électriquement souligne le potentiel de ces dispositifs moléculaires pour des sources de lumière quantique pilotées par courant.Les résultats analytiques sont complétés par des simulations numériques, réalisées avec un package Python dédié. Ce code permet de calculer efficacement les observables stationnaires et les fonctions de corrélation, y compris dans des régimes inaccessibles par des méthodes analytiques.Dans l’ensemble, ce travail démontre que des jonctions moléculaires simples peuvent servir de plateformes polyvalentes pour générer et étudier de la lumière non classique à l’échelle nanométrique. Nos résultats contribuent à la compréhension fondamentale des émetteurs quantiques pilotés par courant et ouvrent la voie à de futures applications en communication quantique, détection et optoélectronique moléculaire.

This thesis investigates light emission processes in molecular tunnel junctions, where a single molecule is placed between metallic electrodes and interacts with a confined plasmonic mode. In such systems, the injection of an electric current can induce photon emission, offering a unique platform to explore light–matter interactions at the nanoscale without external illumination.To describe these phenomena, we develop a theoretical framework based on quantum master equations. These models capture both charge transport and radiative dissipation, allowing us to calculate experimentally relevant observables such as emission spectra and photon correlation functions.We explore two complementary models. In the first, the molecule is treated as a two-level system with optically active transitions. Photon emission occurs through dipolar coupling to a plasmonic mode localized in the junction. Depending on system parameters, the interaction can be tuned from weak to strong coupling. To characterize this transition, we introduce the concept of cooperativity, borrowed from quantum optics, which quantifies the competition between coherent coupling and dissipative processes. We identify distinct spectral features for each regime. In particular, strong coupling gives rise to Rabi splitting and coherent oscillations in the photon statistics, which are signatures of quantum light–matter interaction. In the second model, the molecule is represented by a single electronic level where Coulomb repulsion prevents double occupancy. Here, photons are emitted not from internal transitions but from charge fluctuations driven by the current. This mechanism leads to remarkably rich photon statistics. By tuning the applied bias voltage, the system can act as a single-photon emitter (showing antibunching) or as a source of photon pairs (superbunching). This voltage-dependent behavior highlights the potential of such molecular devices for electrically controlled quantum light sources.Analytical results are complemented with numerical simulations, developed using a dedicated Python package. The code enables the efficient calculation of steady-state observables and correlation functions, providing insights into regimes where analytical solutions are not available.Altogether, this work demonstrates that simple molecular junctions can serve as versatile platforms for generating and studying non-classical light at the nanoscale. Our results contribute to the fundamental understanding of current-driven quantum emitters and pave the way for future applications in quantum communication, sensing, and nanoscale optoelectronics.