Suivi de la dimérisation de nanoparticules d’or à l’échelle de la particule unique et conception d’un spectroscope pour la luminescence circulairement polarisée

Monitoring the Dimerization of Gold Nanoparticles at the Single-Particle Scale and Design of a Spectrometer for Circularly Polarized Luminescence

• Auteur / Autrice : Gaétan Delhaye
• Direction : Matthieu Loumaigne
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 15/12/2025
• Etablissement(s) : Angers
• Ecole(s) doctorale(s) : MOLTECH-Anjou (Angers ; 2004-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : MOLTECH-Anjou (Angers ; 2004-....) - MOLTECH-Anjou
• Jury : Président / Présidente : Guillaume Brotons
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Sakina Bensalem, Stéphan Guy
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Hervé Tabuteau, Gilles Tessier
• DOI : 10.70675/c337f6b0zcb3az487bzabd3z2e3210d75fde

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dimérisation

Nanoparticules d'or

Mouvement brownien

Colloïdes

Fluorescence

Spectroscopie

Plasmons

Mots clés libres

Stabilité colloïdale

Couplage plasmonique

Auto-assemblage

Luminescence Polarisée Circulairement

Colloidal Stability

Plasmonic Coupling

Self-Assembly

Brownian Motion

Circularly Polarized Luminescence

Résumé

Au cours de cette thèse, deux axes de recherche ont été développés autour de l’étude expérimentale des propriétés optiques de systèmes nanoparticulaires et moléculaires.Le premier volet porte sur la dimérisation de nanoparticules plasmoniques d’or. Un montage expérimental original a été conçu afin de suivre en temps réel l’évolution optique de suspensions colloïdales et d’établir un lien entre la structure des assemblages formés et leur réponse plasmonique. L’introduction d’une analyse multispectrale, utilisant plusieurs longueurs d’onde laser, a permis de distinguer plus finement les monomères des dimères en révélant leurs signatures plasmoniques distinctes. Ce dispositif a ainsi permis d’améliorer la sensibilité et la précision de la détection à l’échelle de la particule unique, malgré les contraintes expérimentales inhérentes à l’observation de phénomènes rares dans un volume restreint. Le second volet de ce travail concerne le développement d’un dispositif de mesure de la luminescence polarisée circulaire (CPL), une technique sensible à la chiralité des émetteurs optiques. Inspiré de travaux récents, ce nouveau montage repose sur une approche autocompensée limitant les artefacts instrumentaux et offrant des performances comparables à celles d’instruments commerciaux, tout en restant compact et peu coûteux. Les mesures réalisées sur des échantillons de référence ont validé la fiabilité du dispositif, qui a ensuite été utilisé pour l’étude d’un système moléculaire chiral présentant une inversion du signe d’émission CPL, développé en collaboration avec le groupe de B. Feringa (Université de Groningen).

During this thesis, two research axes were developed focusing on the experimental study of the optical properties of nanoparticulate and molecular systems.The first axis concerns the dimerization of gold plasmonic nanoparticles. An original experimental setup was designed to monitor in real time the optical evolution of colloidal suspensions and to establish a link between the structure of the formed assemblies and their plasmonic response. The introduction of a multispectral analysis, using multiple laser wavelengths, allowed a finer distinction between monomers and dimers by revealing their distinct plasmonic signatures. This setup thus improved the sensitivity and precision of single-particle detection, despite the experimental constraints inherent to observing rare phenomena in a limited observation volume. The second axis focuses on the development of a circularly polarized luminescence (CPL) measurement system, a technique sensitive to the chirality of optical emitters. Inspired by recent works, this new setup is based on a self-compensated approach that minimizes instrumental artifacts and provides performance comparable to commercial instruments, while remaining compact and cost effective. Measurements on reference samples validated the reliability of the device, which was subsequently used to study a chiral molecular system exhibiting an inversion of the CPL emission sign,developed in collaboration with B. Feringa’s group (University of Groningen).