Développement de sources surfaciques uniformes par fonctionnalisation pour le démantèlement

Development of uniform surface sources by functionalization for decommissioning

• Auteur / Autrice : Dilan Tüzün
• Direction : Martin Loidl, Valérie Lourenço
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de l'Aval du Cycle Nucléaire, de la Radioprotection et de la Radiochimie
• Date : Soutenance le 22/02/2024
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Particules, Hadrons, Énergie et Noyau : Instrumentation, Imagerie, Cosmos et Simulat
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire national Henri Becquerel (France)
• Partenaire(s) de recherche : référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Gilles Montavon
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Marielle Crozet, Pascal Fichet, Pierino De Felice, Céline Gautier
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Marielle Crozet, Pascal Fichet

Mots clés

Mots clés contrôlés

Qualité -- Contrôle

Traçabilité

Installations nucléaires -- Déclassement

Radiochimie

Rayons gamma

Rayons alpha

Mots clés libres

Source radioactive

Démantèlement

Modification de surface

Traçabilité

Eu-152

Am-241

Radioactive source

Decomissioning

Surface modification

Traceability

¹⁵²Eu

²⁴¹Am

Résumé

La thèse vise à développer des sources radioactives surfaciques pour améliorer la traçabilité des mesures de la contamination surfacique. En particulier, le sujet vise à fournir in fine des sources radioactives traçables et utilisables sur le terrain pour caractériser les performances des moniteurs de contamination surfacique. Les sources qui répondent aux exigences des normes internationales ont des caractéristiques très différentes des surfaces à contrôler dans le cadre des activités de l'assainissement et démantèlement (A&D). Elles sont constituées d'un substrat en aluminium rigide sur lequel l'activité est déposée en surface puis recouverte d'une couche de protection. L'approche de la thèse vise à lier chimiquement les éléments radioactifs aux substrats sélectionnés. L'étude a consisté à mettre au point des méthodes de modification de deux types de substrats, polymériques et aluminium, pour y attacher des éléments radioactifs (lanthanide et actinide trivalents). La modification des surfaces d'aluminium à l'aide d'oxydes de manganèse ou de chrome a été réalisée ainsi que leur silanisation et leur greffage avec des acides phosphoniques. Les surfaces polymériques ont quant à elles été d'abord oxydées puis fonctionnalisées avec des acides sulfoniques. Le processus se divise en plusieurs étapes : préparer la surface, la fonctionnaliser/modifier, y attacher la radioactivité et quantifier l'uniformité de la distribution radioactive. Chaque étape a fait l'objet d'optimisations et de caractérisations (MEB, RTA-IRTF, scintillation liquide et autoradiographie). Le substrat Aluminium, tout en étant flexible, permet de conserver un point de comparaison avec les normes en vigueur et le substrat polymérique peut être modifié pour s'approcher des contraintes du terrain (charge en sable, rugosité, moulage de formes complexes). Enfin, une évaluation de la conformité des sources aux normes existantes a été réalisée, même si ces normes ne permettent pas de répondre aux besoins complexes des mesures sur les chantiers d'A&D. Avec les substrats polymériques modifiés avec de l'oxyde de manganèse, il a été possible de fixer environ 100 % d'Eu-152 et d'Am-241 après quelques heures d'immersion dans des solutions radioactives. L'uniformité de la radioactivité de ces sources a atteint 90 %.

The thesis aims to develop radioactive surface sources to improve the traceability of surface contamination measurements carried out during dismantling operations. In particular, the ultimate aim is to provide radioactive sources that can be traceable and used in the field to characterize the performance of surface contamination monitors. The sources that meet the requirements of international standards have very different characteristics from the surfaces to be monitored during decontamination and dismantling (D&D) activities. They consist of a rigid aluminum substrate on which surface the activity is deposited and then covered with a protective layer. The study involved developing methods for modifying two types of substrates, polymeric and aluminum, to attach radioactive elements (trivalent lanthanide and actinide). For aluminum substrates, coating with manganese or chromium oxides was tested, along with silanol functionalization and phosphonic acid grafting. The surface modification of polymeric substrates was based on oxidation, followed by sulfonic acid grafting. Whatever the substrate, the study was divided into several stages: preparing the surface, functionalizing/modifying it, attaching the radioactivity and quantifying the uniformity of the radioactive distribution. Each stage was optimized and characterized using SEM, ATR-FTIR, liquid scintillation and autoradiography. The aluminum substrate, while flexible, allows to be compared with current standard sources. Additionally, the polymeric substrates can be adapted to mimic the real constraints of the D&D sites (sand load, roughness, molding of complex shapes). Finally, an assessment of the compliance of the sources with existing standards was carried out, even though these standards do not meet the complex needs of measurements on D&D sites. The polymeric substrates coated with manganese oxide could uptake close to 100% of ¹⁵²Eu and ²⁴¹Am when immersed in acidic radioactive solutions for a few hours. For these sources, the uniformity of the radionuclide distribution reached 90%.