Cinétique chimique de haute température à l'interface magma-atmosphère : impacts sur le devenir des halogènes, des gaz réduits et du mercure dans les panaches volcaniques

High-Temperature chemical kinetics at the magma-atmosphere interface : impacts on the fate of halogens, reduced gases, and mercury in volcanic plumes

• Auteur / Autrice : Alexander Nies
• Direction : Christophe Guimbaud
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de l'Univers
• Date : Soutenance le 04/12/2024
• Etablissement(s) : Orléans
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physique et chimie de l'environnement et de l'espace (Orléans ; 2012-...)
• Jury : Président / Présidente : Nathalie Brun-Huret
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Tjarda Roberts, Guillaume Dayma, Patrick Allard, Jonas Kuhn
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Tamsin A. Mather, Alessandro Aiuppa
• DOI : 10.70675/9ee10e90z5671z4bc1zaff3z30c56f3e501a

Mots clés

Mots clés contrôlés

Gaz volcaniques

Mesure

Halogènes

Mercure

Cinétique chimique

Méthodes de simulation

Chimie de l'atmosphère

Panaches volcaniques

Composition chimique

Magmatisme

Etna (Italie ; volcan)

Études de cas

Mots clés libres

Émissions de gaz volcaniques

Chimie à haute température

Gaz réduits

Modèle de chimie cinétique

Volcanic gas emissions

High-Temperature chemistry

Reduced gases

Kinetic chemistry model

Résumé

Cette thèse développe un modèle couplant la chimie de la combustion et de l'atmosphère au sein des panaches volcaniques. Le modèle fait appel à la cinétique chimique dans son ensemble et intègre un schéma de mélange et de dilution physiquement cohérent. Il retrace toutes les principales espèces magmatiques (C-H-O-S), y compris les halogènes (Br-Cl) et le mercure (Hg). Les simulations du modèle couvrent une gamme d'échelles et de processus, depuis l'émission chaude du panache initial jusqu'à la chimie multiphasique dans le panache refroidi, transporté et dilué par le vent. La température des émissions des gaz magmatiques s'avère être un facteur clé de contrôle des processus d'oxydation qui peuvent se produire à haute température lorsque les gaz magmatiques se mélangent à l'air. L'utilisation du modèle dans un cas d'étude (Mont Etna) fournit des résultats en accord avec les mesures observées du monoxyde de brome (BrO) et des gaz réduits dans le panache. Dans les fumeroles de l'île Vulcano, les observations des espèces de mercure réactifs prouvent l'existence de processus d'oxydation à la source. La thèse fournit un nouvel outil de modélisation axé sur les processus physiques et chimiques pour étudier comment les gaz magmatiques évoluent chimiquement dans les premières secondes et minutes après l'émission, ce qui constitue un développement essentiel pour relier les mesures de gaz du panache à l'activité volcanique.

This thesis develops a combustion-atmospheric model to trace the chemistry of volcanic plumes. The model invokes chemical kinetics throughout, has a physically consistent mixing and dilution scheme built in, and traces all major magmatic species (C-H-O-S), including halogens (Br-Cl) and mercury (Hg). Model simulations cover a range of scales and processes, from the hot emission and early plume to multi-phase chemistry in the cooled near-downwind plume. The temperature of magmatic gas emissions is shown to be a key control on the oxidation processes that can occur at the high-temperature interface when magmatic gases mix with air. Model application in a case study at Mt Etna identifies conditions that can reproduce the reported plume observations of bromine monoxide (BrO) and reduced gases. At Vulcano fumarole field, observations of reactive mercury provide evidence for the occurrence of at-source oxidation processes. The thesis provides a novel process-driven model tool to investigate how magmatic gases chemically evolve in the first seconds and minutes after emission, as a key development towards linking plume gas measurements to volcanic activity.