Puits quantiques ultra minces de GaN en géométrie coeur-coquille pour une émission UV-C efficace

Ultra-thin GaN quantum wells in core-shell geometry for efficient UV-C emission

• Auteur / Autrice : Lucie Valera
• Direction : Christophe Durand, Gwenolé Jacopin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Nanophysique
• Date : Soutenance le 08/10/2024
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique (Grenoble, Isère, France ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Photonique, électronique et ingénierie quantiques (Grenoble, Isère, France ; 2016-....)
• Jury : Président / Présidente : Julien Pernot
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Amélie Dussaigne, Jésus Zúñiga-Pérez
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Nicolas Grandjean, Julien Barjon

Mots clés

Mots clés contrôlés

Épitaxie

Rayonnement ultraviolet

Mots clés libres

Uv

Coeur-Coquille

Épitaxie

GaN

Uv

Core-Shell

Epitaxy

GaN

Résumé

Dans ce travail de thèse, je présente la croissance et la caractérisation d'émetteurs UV-C à partir de microfils de GaN et d'AlN.Dans un premier temps, j'ai optimisé la croissance de l'AlN orienté m en utilisant l'épitaxie en phase vapeur aux organométalliques (MOVPE) sur les parois de microfils auto-assemblés de GaN. J'ai identifié que la valeur du flux de NH3 est un paramètre crucial, et un flux élevé a permis d'obtenir des couches d'AlN de bonne qualité. Ainsi, j'ai réussi à faire la croissance des hétérostructures GaN/AlN, démontrant une émission UV-C à 278 nm.Dans un second temps, j'ai étudié la rugosité anisotrope de l'AlN, découvrant que la température de croissance et la contrainte de la couche influencent significativement la rugosité de surface. Ces découvertes ont permis la croissance d'hétérostructures (Al)GaN/Al(Ga)N, avec des couches d'une épaisseur de seulement deux monocouches, qui ont été intégrées en tant que région active d'une micro-LED.Pour éviter la formation de défauts et l'absorption de la lumière, nous avons développé une méthode de fabrication hybride combinant gravure de substrat d'AlN plantaire et recroissance par MOVPE pour fabriquer des réseaux de microfils d'AlN. Après la gravure, nous avons observé une relaxation des contraintes à l'aide de la CL et de la spectroscopie Raman. J'ai également créé un modèle pour décrire les mécanismes de croissance au sein d'un réseau organisé. De plus, l'AlN orienté a a montré des propriétés optiques supérieures par rapport à l'AlN orienté m, phénomène attribué à des variations dans l'incorporation des défauts ponctuels en fonction de l'orientation du plan crystallin.Enfin, j'ai fait la croissance des hétérostructures (Al)GaN/AlN sur les parois des microfils d'AlN, obtenant une émission UV inférieure à 240 nm. J'ai constaté que les propriétés optiques et morphologiques des fils dépendaient de paramètres du réseau tels que l'espacement entre les fils, le diamètre initial des fils et l'orientation (a ou m). Nous avons mené une étude approfondie de l'efficacité de ces émetteurs, et des comportements inhabituels en PL et en CL résolue en temps ont conduit au développement d'un modèle portant sur la dynamique de recombinaison. J'ai calculé une efficacité quantique interne (IQE) de 10 % et, en utilisant des mesures utilisant une sphère d'intégration, une efficacité quantique externe (EQE) de 0,2 %.

In this work, I present the growth and characterization of UV-C emitters based on GaN and AlN microwires.Initially, I optimized the growth of m-oriented AlN using metal-organic vapor phase epitaxy (MOVPE) with GaN self-assembled wire sidewalls as templates. We identified that the NH3 flux is a crucial parameter, and high flux resulted in good quality AlN layers. I successfully grew GaN/AlN heterostructures, demonstrating UV-C emission at 278 nm.Next, I investigated the anisotropic roughness of AlN, discovering that growth temperature and layer strain significantly influence surface roughness. These findings enabled the growth of (Al)GaN/Al(Ga)N heterostructures with a thickness of only two monolayers, which were integrated as the active region of a micro-LED.To prevent defect formation and light absorption, we developed a hybrid method combining top-down etching and MOVPE overgrowth to fabricate AlN microwire arrays. Post-etching, we observed strain relaxation using CL and Raman spectroscopy. I also created a model to describe the growth mechanisms within an organized array. Notably, a-oriented AlN exhibited superior optical properties compared to m-oriented AlN, attributed to variations in point defect incorporation based on plane orientation.Finally, I grew (Al)GaN/AlN heterostructures on the sidewalls of AlN microwires, achieving deep UV emission below 240 nm. I found that the optical and morphological properties of the wires depended on array parameters such as wire spacing, initial wire diameter, and orientation (a or m). We conducted a thorough investigation of the efficiency of these emitters and an unusual PL and time-resolved CL decay behaviors have led to the development of a recombination dynamics model. I calculated an internal quantum efficiency (IQE) of 10% and, using integrating sphere measurements, an external quantum efficiency (EQE) of 0.2%.