Mécanique de films d'hydrogels : instabilités induites par le gonflement, effets de taille finie, de la rhéologie sans contact à une déshydratation induite par indentation

Mechanics of hydrogel films : swelling-induced instabilities, finite-size effects, and contactless rheology to indentation-induced dehydration

• Auteur / Autrice : Caroline Kopecz-Muller
• Direction : Thomas Salez, Joshua D. McGraw
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, Matière et Nanosciences
• Date : Soutenance le 05/03/2024
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences physiques et de l’ingénieur (Talence, Gironde ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Ondes et Matière d'Aquitaine
• Jury : Président / Présidente : Carlos Drummond
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Elisabeth Charlaix, Julien Dervaux
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : M. g. Worster, Camille Duprat

Mots clés

Mots clés contrôlés

Surfaces (physique)

Rhéologie

Lubrification élastohydrodynamique

Poroélasticité

Hydrocolloïdes

Mots clés libres

Hydrogels

Poroélasticité

Lubrification souple

Elastohydrodynamique

Motifs de surface

Rhéologie

Hydrogels

Poroelasticity

Soft lubrication

Elastohydrodynamics

Patterning

Rheology

Résumé

Dans ce manuscrit, nous étudions la réponse mécanique de films minces d'hydrogel sous plusieurs angles, incluant celui d’instabilités de la surface libre, d’indentation de la surface au moyen d’un fluide et de situations proches du contact de Hertz. Un premier chapitre préliminaire est consacré à la présentation des concepts de base utilisés dans cette thèse. Ensuite, dans une première partie, nous nous intéressons à des instabilités de surface induites par gonflement, que l'on observe à la fois sur des hydrogels gonflés et sur des films séchés. Nous analysons la formation de motifs comme le résultat d'un important gonflement anisotrope des films qui sont attachés à une surface, suivi du séchage de la surface libre de l'hydrogel de polymères, d'ores et déjà déstabilisée. Dans une deuxième partie, nous développons un modèle poroélastique pour décrire la réponse mécanique d'un hydrogel perméable soumis à un quelconque champ de pression possédant une symétrie axiale, dans un cas général. Aussi bien le cas d'une épaisseur infinie que les effets de taille finie sont étudiés et comparés. Dans une troisième partie, nous utilisons ce cadre théorique pour aborder le problème spécifique du couplage entre poroélasticité et lubrification, rencontré dans le cadre de techniques en sonde colloïdale et sans contact. Nous aboutissons théoriquement aux composantes dissipative et conservative de la force résultant du mouvement vertical d'une sphère au voisinage du substrat poroélastique. Ces résultats théoriques sont confrontés à des résultats expérimentaux de Microscopie à Force Atomique (AFM) en sonde colloïdale, obtenus sur un hydrogel épais et gonflé. Dans une dernière partie, nous mettons en évidence une succession de réponses mécaniques de la part d'hydrogels gonflés, avec des expériences d'Appareil à Forces de Surface (SFA). Partant d'un régime dénué d'interactions entre la sonde et le gel, la surface de l'hydrogel subit d'abord une faible déformation, dans un régime en lubrification. Enfin, nous montrons qu'à température ambiante la contrainte mécanique imposée déclenche par déshydratation la transition vitreuse du polymère. Dans l’ensemble, les résultats obtenus montrent que la réponse poroélastique est caractérisée par une transition dans le temps allant d’un comportement purement élastique et incompressible à un comportement purement élastique et compressible.

In this manuscript, we study the mechanical response of hydrogel thin films from different perspectives, including free-surface instability, fluid-mediated surface indentation and Hertz-like contact situations. A first, preliminary Chapter is deduced to the introduction of basic concepts used is this thesis. Then, in a first part, we focus on swelling-induced surface instabilities that are observed on both swollen hydrogels and dried polymer films. The different observed morphologies are characterized by shape and spacing. We analyse the pattern formation as the result of an important anisotropic swelling of surface-attached films, and a subsequent drying of the already-destabilized free surface of polymer hydrogel. In a second part, we develop a poroelastic model to describe the mechanical response of a permeable hydrogel to any axially-symmetric pressure field, in a general case. Both the infinite-thickness case and finite-size effects are studied and compared. In a third part, we use the latter theoretical framework to address the specific poroelastic lubrication coupling associated with contactless colloidal-probe methods. We derive theoretically the conservative and dissipative components of the force associated with the oscillating vertical motion of a sphere close to the poroelastic substrate. We confront our theoretical results to colloidal-probe Atomic Force Microscopy (AFM) experiments performed on a thick and swollen hydrogel. In a last part, we highlight a succession of several mechanical responses of swollen hydrogels, with Surface Force Apparatus (SFA) experiments. From a regime with no gel-probe interaction, the hydrogel first undergoes a gentle deformation of its surface in a lubricated regime. Then, the indentation of the probe in a contact regime forces the expulsion of the solvent from the polymer matrix. We finally show that, at room temperature, the imposed mechanical load triggers the dehydration-induced glass transition of the polymer. Overall, our results show that the poroelastic response is characterized by a transition in time from a purely elastic and incompressible behaviour to a purely elastic and compressible one.