Thèse soutenue

Exploration de la capacité de la technique LII à caractériser les nanoparticules de dioxyde de titane dans la synthèse à la flamme
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Auteur / Autrice : Junghwa Yi
Direction : Benedetta Giulia FranzelliNasser DarabihaChristopher Betrancourt
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Combustion
Date : Soutenance le 28/03/2023
Etablissement(s) : université Paris-Saclay
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Mécaniques et Energétiques, Matériaux et Géosciences
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d'énergétique moléculaire et macroscopique, combustion (Gif-sur-Yvette, Essonne)
référent : CentraleSupélec (2015-....)
graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Sciences de l'ingénierie et des systèmes (2020-....)
Jury : Président / Présidente : Yann Leconte
Examinateurs / Examinatrices : Kyle J. Daun, Silvana De Iuliis, Timothy Sipkens
Rapporteurs / Rapporteuses : Kyle J. Daun, Silvana De Iuliis

Résumé

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Dans ce travail, l'émission induite par laser (LIE) de nanoparticules de dioxyde de titane (TiO2) est étudiée pour montrer la faisabilité de la technique d'incandescence induite par laser sur celles-ci. Cette technique permet de caractériser de façon quasi-non intrusive la fraction volumique des particules fv. Elle est classiquement utilisée pour la caractérisation in-situ de la formation de suies, mais sa faisabilité sur de nanoparticules de TiO2 reste encore à démontre. Elle pourrait fournir de nouvelles informations sur le processus de synthèse des oxydes métalliques et permettre ainsi une description spatiale de la production de TiO2.Cette étude considère à la fois les nanoparticules TiO2 de haute pureté et les nanoparticules TiO2 générées par une flamme d'hydrogène: l'une injecte des particules dans un milieu non réactif et l'autre synthétise les particules via un milieu réactif. Pour ce dernier, une version inspirée du brûleur de Yale est utilisée permettant la stabilisation de flamme de diffusion pré-vaporisée d'isopropoxyde de titane. Les particules sont irradiées à l'aide d'un laser UV, assurant ainsi l'absorption des particules. Un système de détection équipé d'un spectromètre et d'un tube photomultiplicateur est aussi utilisé pour identifier les caractéristiques spectrales et temporelles de l'LIE de TiO2. Différentes fluences laser et durées d'acquisition sont prises en compte pour observer les contributions provenant de TiO2. Les tendances sont vérifiées en les comparant aux résultats théoriques et à des résultats de référence obtenus à partir de noir de carbone.L'émission induite par laser de TiO2 présente des composantes non-LII pendant les 100 premières nanosecondes après le laser. Ces caractéristiques peuvent être interprétées comme une fluorescence induite par laser (LIF) à faible fluence laser. Pour une fluence laser élevée, la spectroscopie par claquage induit par laser sélectif en phase (PS-LIBS) peut se produire en raison d'une éventuelle vaporisation. Comme les signaux LIF et PS-LIBS sont caractérisés par une courte durée de vie, une acquisition retardée est envisagée pour éviter ces interférences. La nature LII d'émission retardé est démontrée premièrement, en confirment le comportement spectral d'un corps noir. Deuxièmement, l'évolution temporelle du taux de décroissance du signal et de la température inverse est confirmé un comportement du LII. Une présence de carbone sur les nanoparticules de TiO2 est peu probable. La contribution de matériaux carbonés a LII peut être supposé négligeable. Ce travail valide donc la faisabilité de la LII pour dioxydes de titane. Ceci représente une première étape vers une caractérisation quantitative de la production de TiO2 dans des flammes. Le signal LII doit être converti en fraction volumique, ce qui requiert la connaissance de la température effective Teff atteinte par les particules et de la fonction d'absorption E(m). Les deux grandeurs étant fortement liées, il est nécessaire de disposer d'une information sur l'une pour estimer la deuxième. Malheureusement, une grande variabilité caractérise les données de la littérature, dont les propriétés optiques dépendent fortement du procédé. Ainsi, une nouvelle approche pour estimer la forme spectrale de E(m) est proposée à partir des mesures LII. Cette méthode est validée pour noir de carbone. Elle est ensuite appliquée aux TiO2 de haute pureté et de TiO2 synthétisées via la flamme. Une fois l'information sur E(m) disponible, la Teff des particules peut être déduite. Enfin, les effets de la distribution spatiale de la Teff et de E(m) sur la mesure de la fraction volumique de TiO2 dans notre flamme de référence ont été étudiés.Les résultats issus des mesures sont comparés à ceux issus d'une simulation numérique représentative de l'état-de-l‘art sur le sujet en termes de modélisation. Les comparaisons des champs de fv normalisés fournissent une première indication pour l'amélioration des modèles numériques.