Thèse soutenue

Hétérostructures Ferroélectrique-Dichalcogénure de métaux de transition étudiées par spectroscopies d'électrons
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Auteur / Autrice : Raphaël Salazar
Direction : Patrick Le FèvreJulien Rault
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance le 12/04/2023
Etablissement(s) : université Paris-Saclay
Ecole(s) doctorale(s) : Physique en Ile de France
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Synchrotron SOLEIL
référent : Faculté des sciences d'Orsay
graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
Jury : Président / Présidente : Agnès Barthélémy
Examinateurs / Examinatrices : Bernhard Urbaszek, Yannick Fagot-Revurat, Marie d' Angelo, Thomas Jaouen
Rapporteurs / Rapporteuses : Bernhard Urbaszek, Yannick Fagot-Revurat

Résumé

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Les dichalcogénures de métaux de transition (TMD) sont des matériaux lamellaires. La brique de base est un feuillet de formule générique MX₂, où M est un élément de transition et X un chalcogène (M = Mo, W…; X = S, Se, Te…) liés entre eux par des liaisons covalentes. Le solide tridimensionnel est ensuite obtenu en empilant ces couches MX₂, faiblement liées entre elles par des interactions de type van der Waals. Dans les TMD à base d'éléments de transition lourds (Mo ou W), le fort couplage spin-orbite et l'absence de symétrie d'inversion dans la structure cristallographique engendre une inversion de la population de spin entre deux point K adjacents dans la première zone de Brillouin, une propriété fort attractive pour des applications en spintronique si ces populations de spins peuvent être contrôlées. Ce travail de thèse vise à étudier l'influence de la polarisation d'un ferroélectrique sur la structure électronique du TMD. Des films de WSe₂ ont été préparés par épitaxie par jet moléculaire (MBE) puis transférés sur un ferroélectrique, ici du BiFeO₃. Ce ferroélectrique est lui-même épitaxié sur un substrat de DyScO₃(110) mais sur des couches intercalaires permettant, d'ajuster la direction de sa polarisation électrique : avec un buffer de SrRuO₃ la polarisation est perpendiculaire à la couche et pointe vers le substrat (configuration DOWN), tandis que sur un buffer de La₀.₇Sr₀.₃MnO₃, la polarisation pointe dans la direction opposée (configuration UP). Grâce à la photoémission résolue en angle (ARPES), nous avons mis en évidence un décalage en énergie de liaison de la structure électronique avec l'inversion de la polarisation. Pour trois et deux couches de WSe₂, les décalages sont respectivement de 750 meV et 640 meV. Ces résultats démontrent bien, qu'en jouant sur cette polarisation, il est possible d'influer notablement sur la structure électronique de WSe₂, pour obtenir deux états qui pourraient être facilement différenciés par la conductivité électrique de l'empilement. Ce type d'hétérostructures se comporte donc comme un transistor à effet de champ ferroélectrique et pourrait être utilisé pour fabriquer des mémoires non-volatiles avec un fort contraste ON/OFF. Le même effet (quoique moins prononcé) est observé pour des flakes micrométriques d'une couche d'épaisseur obtenus par Dépôt Chimique en Phase Vapeur (CVD) du même matériau déposés sur des domaines de polarisation opposées d'un substrat de LiNbO₃ et observés par microscopie de photoélectrons (PEEM). Enfin, sur des couches de WSe₂ épitaxiées par MBE sur du graphène, nous avons pu décrire par ARPES la transition de la structure électronique de 2D à 3D lorsque l'épaisseur de TMD augmente. Aux faibles épaisseurs (entre 1 et 3 couches), seuls quelques états électroniques discrets apparaissent à certaines valeurs de kz (perpendiculaire aux couches) dans l'espace réciproque. Au fur et à mesure que l'épaisseur augmente, ces états se multiplient pour commencer à former une dispersion continue. Ces résultats sont très bien reproduits par des calculs de la fonction spectrale dans un modèle à une étape.