Modélisation de molécules interstellaires complexes : développements et simulations

Modelling Interstellar Complex Molecules : Developments and Simulations

• Auteur / Autrice : Maysá Yusef Buey
• Direction : Mathias Rapacioli, Tzonka Mineva
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physico-Chimie Théorique
• Date : Soutenance le 10/11/2023
• Etablissement(s) : Toulouse 3
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la Matière (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de chimie et physique quantiques (Toulouse ; 2007-....)
• Jury : Président / Présidente : Phuong Mai Dinh
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Carine Clavaguéra
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Giacomo Mulas, Sergio Diaz-Tendero

Mots clés

Mots clés contrôlés

Composés aromatiques polycycliques

Glycine (acide aminé)

Cosmochimie

Mots clés libres

Dynamique électronique

Astrochimie

Liaisons-fortes

Dynamique moléculaire

Glycine

Electron Dynamics

Astrochemistry

Tight-binding

Molecular dynamics

Glycine

Résumé

La formation et l'évolution des molécules complexes dans le milieu interstellaire est un sujet de recherche important pour mieux comprendre l'évolution physicochimiques dans ces environnements et, en particulier, les conditions d'apparition de la vie sur Terre. La glycine (NH2CH2COOH) est l'un des acides aminés les plus simples qui a été détecté dans la queue de deux comètes. D'autre part, les PAHs (hydrocarbures aromatiques polycycliques) sont des molécules omniprésentes dans le milieu interstellaire. Comprendre leurs évolutions sous l'effet de collisions avec des particules du rayonnement cosmique ou de vents stellaires est donc d'un grand intérêt. Ces molécules peuvent être étudiées isolées ou piégées dans les glaces interstellaires. Nous avons développé un schéma hybride de Mécanique Quantique (MQ) / Mécanique Moléculaire (MM) afin de traiter le grand nombre d'atomes et d'électrons impliqués. En outre, un schéma explicite de dynamique électronique, Real Time - Time Dependent - DFTB (RT-TD-DFTB), est développé pour simuler le dépôt d'énergie et la dynamique ultra-rapide de ces molécules soumis à l'irradiation des rayons cosmiques ou du vent stellaire. Les premières simulations de collisions d'ions avec la Glycine et des PAH sont présentées.

Formation, distribution and behaviour of Complex Organic Molecules (COM's) in space is an important subject of research to the better understanding of the initial condition for the appearance of life on Earth. Furthermore, the study of high energy chemical processes in the interstellar medium (cosmic radiation's effect) and in solar system (solar wind's effect), is been of high interest. The aim of this work is to study astrophysical molecules trapped in interstellar ice systems under the effect of high energy radiation. These ices are characterised by being large systems, with large number of atoms. QM/MM hybrid method has become a very popular tool for molecular systems' simulations with a large number of atoms, appearing as a good compromise between accuracy and computational costs. We report the implementation of QM/MM hybrid method in the deMonNano software, using the Density Functional based Tight Binding (DFTB), an approximated DFT scheme, combined with Molecular Mechanic (MM) approach, namely Force Fields (FF) of class 1, such as OPLS-AA and AMBER-families of FFs. A complete implementation was performed using the QM/MM additive coupling scheme. In addition, the investigation of high energy chemical processes requires the explicit simulation of the electronic dynamics beyond the Born Oppenheimer approximation. As first step towards such dynamics, we will report the implementation of Real Time TD-DFTB in deMonNano, consisting in solving the Time-Dependent Schrödinger equation within the DFTB, where the electronic density matrix is propagated along time. We report a detailed introduction to new DFTB/MM and RT-TD-DFTB implementations as well as the complete study on glycine prebiotic molecule trapped in an interstellar ice. PAH interstellar systems will be also a matter of study.