Estimation d’erreur a posteriori pour des calculs de structure électronique par des méthodes ab initio et son application pour diminuer le coût de calcul

A posteriori error estimation for electronic structure calculations using ab initio methods and its application to reduce calculation costs

• Auteur / Autrice : Yipeng Wang
• Direction : Yvon Maday
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Mathématiques
• Date : Soutenance le 18/12/2023
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences mathématiques de Paris centre (Paris ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Jacques-Louis Lions (Paris ; 1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Virginie Ehrlacher
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Martin Vohralík, Katharina Schratz, Antoine Levitt, Andreas Savin
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Xiaoying Dai, Simen Kvaal

Mots clés

Mots clés contrôlés

Structure électronique

Équations de Gross-Pitaevskii

Analyse numérique

Calcul d'erreur

Méthodes ab initio (chimie quantique)

Mots clés libres

Théorie de la structure électronique

Méthode des clusters couplées

Analyse numérique

Estimation d'erreur

Équation de Gross-Pitaevskii

Décomposition du résidu

Electronic structure theory

Coupled cluster method

Numerical analysis

Error estimate

Gross-Pitaevskii equation

Residual decomposition

Résumé

La thèse porte sur l'analyse des erreurs dans le calcul de la structure électronique. L'objectif à long terme est, d'une part, de dériver un estimateur d'erreur a posteriori calculable pour les méthodes ab initio et, d'autre part, de proposer une stratégie de coût de calcul quasi-optimale pour le calcul numérique de ces méthodes basée sur l'estimation d'erreur a posteriori et la séparation des sources d'erreur de discrétisation et d'itération.Dans la première partie de la thèse, nous introduisons une nouvelle analyse de bien posé pour la méthode de cluster couplé à référence unique basée sur l'inversibilité de la dérivée CC. Sous l'hypothèse minimale que la fonction propre recherchée est normalisable de façon intermédiaire et que la valeur propre associée est isolée et non dégénérée, nous prouvons que les équations CC continues (en dimension infinie) sont toujours bien posées localement. Sous les mêmes hypothèses minimales et à condition que la discrétisation soit suffisamment fine, nous prouvons que les équations CC discrètes sont localement bien posées, et nous dérivons des estimations d'erreur basées sur les résidus avec des constantes positives garanties.La deuxième partie de la thèse se concentre sur l'application de l'estimation d'erreur a posteriori pour construire un chemin quasi-optimal lors de l'approximation de la solution d'EDP. Nous appliquons d'abord une méthode probabiliste pour explorer un chemin optimal pour la résolution numérique de problèmes elliptiques linéaires et non linéaires en minimisant le coût de calcul. Sur la base de l'analyse de ces chemins optimaux, nous proposons deux stratégies quasi-optimales pour atteindre une précision donnée, basées sur la décomposition des sources d'erreur de l'estimateur d'erreur. Enfin, nous validons la faisabilité de ces stratégies quasi-optimales en les appliquant à l'approximation numérique du problème des valeurs propres, c'est-à-dire l'équation de Gross-Pitaevskii.

The thesis is concerned with the error analysis of electronic structure calculation. The long term goal is to, in one hand, derive computable a posteriori error estimator for ab initio methods and, in the other hand, propose near-optimal computational cost strategy for the numerical calculation of those methods based on the a posteriori error estimation and the separation of the discretization and iteration error sources.In the first part of the thesis, we introduce a new well-posedness analysis for the single reference coupled cluster method based on the invertibility of the CC derivative. Under the minimal assumption that the sought-after eigenfunction is intermediately normalisable and the associated eigenvalue is isolated and non-degenerate, we prove that the continuous (infinite-dimensional) CC equations are always locally well-posed. Under the same minimal assumptions and provided that the discretization is fine enough, we prove that the discrete Full-CC equations are locally well-posed, and we derive residual-based error estimates with guaranteed positive constants.The second part of the thesis focus on the application of a posteriori error estimation to construct near-optimal path when approximating the solution of PDEs. We firstly apply a probabilistic method to explore an optimal path that minimizes the cost for the numerical resolution of linear and nonlinear elliptic source problems. Based on the analysis of those optimal paths, we propose two near-optimal strategies to achieve a given accuracy based on the error sources decomposition of the error estimator. Finally, we validate the feasibility of those near-optimal strategies by applying them to the numerical approximation of a nonlinear eigenvalue problem, i.e., the Gross-Pitaevskii equation.