Ingénierie pour améliorer les performances des batteries tout solide sous faible pression

Engineering Strategies to Improve All-Solid-State Battery Performance under Low-Pressure Conditions

• Auteur / Autrice : Benjamin Hennequart
• Direction : Jean-Marie Tarascon, Christophe Lethien
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et chimie des matériaux
• Date : Soutenance le 18/12/2023
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Chimie du solide et de l'énergie / CSE
• Jury : Président / Présidente : Mathieu Morcrette
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Fanny Bardé, Damien Dambournet, Florian Strauss
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Mathieu Morcrette, Valérie Pralong

Mots clés

Mots clés contrôlés

Interfaces solide-solide

Piles à électrolyte solide

Énergie -- Stockage

Mots clés libres

Batterie

Tout-solide

Interface

Basse pression

Battery

All-solid-state

Interface

Low pressure

Résumé

Avec le développement croissant des énergies renouvelables et des véhicules électriques, les batteries lithium-ion sont considérées comme un élément clé dans un avenir décarboné. Néanmoins, pour répondre à ce besoin, des avancées majeures sont encore nécessaires en matière de densité énergétique et de sécurité. Les batteries tout-solide sont donc apparus comme une alternative prometteuse aux batteries traditionnelles contenant des liquides. Néanmoins, la mise en œuvre de cette technologie rencontre des défis majeur, en particulier la pression élevée nécessaire pour le fonctionnement qui empêche l'utilisation du lithium métal en tant qu’électrode négative qui est pourtant essentielle pour atteindre les hautes densités énergétiques souhaitées. Ainsi, cette thèse se concentre sur le défi associé à la pression de fonctionnement des batteries solides au travers de deux stratégies. Tout d'abord, en utilisant une électrode composite conventionnelle, nous exploitons la stabilité chimique et électrochimique accrue et la faible dureté des électrolytes solides à base d’halogénures pour faciliter le fonctionnement à basse pression tout en permettant l’utilisation des matériaux d’électrode à haut potentiel. Deuxièmement, comprenant que les interfaces dans les électrodes composites représentent un problème central, nous utilisons ensuite le concept d'électrode dépourvue d’électrolyte solide. Ce concept implique le développement d'une électrode qui fonctionne sans nécessiter l’ajout d’un conducteur ionique. Il en résulte une augmentation de la densité énergétique et une simplification des interfaces dans l'électrode. En somme, ces deux stratégies permettent un fonctionnement des batteries tout-solide à des pressions aussi basses que la pression atmosphérique, ouvrant ainsi la voie à la mise en œuvre de l'anode en lithium.

As the global shift towards renewable energy sources and electric vehicles gains momentum, lithium-ion batteries (LIBs) are seen as a building block of a decarbonised future. To meet the growing need for higher energy density and safety, all-solid state batteries (ASSBs) have emerged as a promising alternative to traditional liquid-based LIBs. Nonetheless, the implementation of ASSBs faces challenges in many aspects, notably the high operating pressure required for cycling, which prevents the use of the high capacity lithium metal anode crucial for achieving the desired energy density. Thus, this doctoral research is dedicated to addressing the challenge of operating pressure in ASSBs through two key strategies. Initially, utilising a conventional composite electrode, we capitalised on the enhanced chemical and electrochemical stability of halide-based solid electrolytes as well as their low hardness to enable low pressure cycling while accommodating high potential cathode active materials. Secondly, recognising that interfaces in composite electrodes represent a central issue in ASSBs, we utilised the concept of the solid-electrolyte-free electrode. This concept involves the development of an electrode that operates without the need for an additional ionic conductor. The outcome is an increase in energy density and a reduction in the complexity of electrode interfaces. Altogether, both of these strategies enabled cycling at pressures as low as atmospheric pressure and therefore enabled us to attempt the implementation of the lithium metal anodes.