Influence de la conversion de spin nucléaire des molécules H2 sur la chimie froide du milieu interstellaire : expérience et modélisation

Influence of nuclear spin conversion of H2 molecules on the cold chemistry of the interstellar medium : experiment and modeling

• Auteur / Autrice : Japhar Michoud
• Direction : Xavier Michaut, Franck Le Petit
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 06/12/2023
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d’étude du rayonnement et de la matière en astrophysique et atmosphères (Paris ; 2002-....)
• Jury : Président / Présidente : Lahouari Krim
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Astrid Bergeat, Alexandre Faure
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Emmanuel Dartois, Robert Georges

Mots clés

Mots clés contrôlés

Liaisons hydrogène

Spin

Isomérie

Spectroscopie infrarouge

Matière interstellaire

Mots clés libres

Milieu interstellaire

Région dominée par les photons

Modélisation

Spectroscopie infrarouge

Isomères de spin nucléaire

Conversion de spin nucléaire

Interstellar medium

Photo-dominated region

Modelisation

Infrared spectroscopy

Nuclear spin isomers

Nuclear spin conversion

Résumé

Cette thèse porte sur l’influence de la chimie ortho/para dans le milieu interstellaire (MIS) et sur la conversion de spin nucléaire de H2 sur des analogues de film de glace interstellaire. Un travail d'implémentation d'un réseau chimique ortho/para dans le modèle astrochimique développé à Meudon (code PDR de Meudon) et des expériences d'astrophysique de laboratoire au LERMA ont été menés. Dans une première partie, l'analyse de l'impact des propriétés ortho/para de H2 sur la chimie de H2O dans différentes régions du MIS ont été discutées à partir des émissions rovibrationnelles de H2O. L'étude dans deux régions dominées par les photons (PDR), la barre d'Orion et S140, a permis de conclure sur l'influence de la chimie ortho/para. Dans les PDR denses et chaudes comme la barre d'Orion, l'excitation collisionnelle domine les processus de formation et destruction chimiques état à état. Dans ce cas, les réactions chimiques ortho/para n'ont qu'un très faible impact sur les émissions des molécules de H2O produites. En revanche, dans les PDR moins denses et plus froides comme S140, il faut tenir compte de la chimie ortho/para pour interpréter les données observationnelles. Enfin, une étude sur une grille de modèles a été réalisée en faisant varier le couple de paramètres (champ de rayonnement UV incident sur le nuage - densité du milieu). Ces grilles nous ont permis d'analyser l'impact de la chimie sélective ortho/para sur les abondances ortho/para de H2O. Nous avons pu déterminer les conditions physico-chimiques nécessaires à la détection de H2O par des télescopes. Pour de faibles champs de rayonnement UV incidents et une densité modérée, l'intensité des transitions rovibrationnelles de H2O peut varier jusqu'à un facteur 5 du fait des processus impliquant le caractère ortho ou para de H2. Il est donc important d'implémenter ces processus micro-physiques dans les modèles pour l'interprétation des données observationnelles. La deuxième partie présente la mise en place d'un nouveau dispositif expérimental développé au LERMA depuis 2017 pour étudier in situ par spectroscopie d'absorption IR le comportement de la molécule de H2 collée sur des films de glace à basse température. Le but est de quantifier les mécanismes de conversion de spin nucléaire de H2 et ses isotopes sur des surfaces glacées en suivant l'évolution temporelle de l'absorption de 2 transitions rovibrationnelles Q(0) et Q(1) exaltées par l'interaction de la molécule avec le champ électrique intense qui existe à la surface de la glace. Un protocole expérimental a été affiné afin de pouvoir contrôler d'une expérience à l'autre les épaisseurs de glace déposées ainsi que le taux de leur couverture en H2. A partir d'une certaine épaisseur de glace de 5 microns, il a été observé que le nombre de molécules pouvant s'adsorber sur la surface atteint une valeur seuil. Ce phénomène, combiné à des effets d'interférences de la lumière IR dans les films de glace de H2O limite l'absorption infrarouge sur les raies rovibrationnelles de H2. Les premiers résultats de conversion de spin nucléaire à une température de 6 K montrent que la constante de temps caractéristiques, typiquement 2500 min, raccourcit lorsque le taux de couverture en H2 de la surface de glace est grand. Des phénomènes de désorption ont également été observés à 6 K sur les surfaces saturées en H2 mettant en lumière la compétition entre les mécanismes de conversion et de désorption durant l'expérience qui dure plusieurs jours. A 10 K, il semble que les phénomènes de désorption ont des conséquences plus importantes sur la mesure in situ à cause des fluctuations de température du substrat (typiquement 0.8 K). Une douzaine d'expériences de conversion de spin nucléaire effectuées à 10 K révèlent une constante de temps caractéristique moyenne de 592±324 minutes bien supérieure aux valeurs trouvées dans la littérature ; ce qui change sensiblement notre vision du rôle des grains sur H2 dans le milieu interstellaire et sa chimie.

This thesis focuses on the influence of ortho/para chemistry in the interstellar medium (ISM) and on the nuclear spin conversion of H2 on analogues of interstellar ice films. Work was carried out to implement an ortho/para chemical network into the astrochemical model developed at Meudon (Meudon PDR code), and laboratory astrophysical experiments at LERMA were conducted. In the first part, the analysis of the impact of ortho/para properties of H2 on the chemistry of H2O in different regions of the ISM was discussed based on the rovibrational emissions of H2O. The study in two photon-dominated regions (PDRs), the Orion bar and S140, allowed conclusions to be drawn regarding the influence of ortho/para chemistry. In dense and hot PDRs like the Orion bar, collisional excitation dominates the state-to-state chemical formation and destruction processes. In this case, ortho/para chemical reactions have a very weak impact on the emissions of produced H2O molecules. On the other hand, in less dense and colder PDRs like S140, ortho/para chemistry must be taken into account to interpret observational data. Finally, a study on a grid of models was conducted by varying the pair of parameters (incident UV radiation field on the cloud - medium density). These grids allowed us to analyze the impact of selective ortho/para chemistry on the ortho/para abundances of H2O. We were able to determine the physico-chemical conditions necessary for the detection of H2O by telescopes. For low incident UV radiation fields and moderate density, the intensity of rovibrational transitions of H2O can vary by up to a factor of 5 due to processes involving the ortho or para nature of H2. Therefore, it is important to implement these micro-physical processes in models for the interpretation of observational data. The second part presents the establishment of a new experimental setup developed at LERMA since 2017 to study in situ the behavior of H2 molecules adsorbed on low-temperature ice films using IR absorption spectroscopy. The goal is to quantify the mechanisms of nuclear spin conversion of H2 and its isotopes on icy surfaces by monitoring the temporal evolution of the absorption of two rovibrational transitions Q(0) and Q(1) enhanced by the interaction of the molecule with the intense electric field existing at the surface of the ice. An experimental protocol was refined to control, from one experiment to another, the thicknesses of the deposited ice as well as the rate of their coverage in H2. From a certain thickness of ice of 5 microns, it was observed that the number of molecules that can adsorb on the surface reaches a threshold value. This phenomenon, combined with interference effects of IR light in H2O ice films, limits infrared absorption on the rovibrational lines of H2. The first results of nuclear spin conversion at a temperature of 6 K show that the characteristic time constant, typically 2500 minutes, shortens when the coverage rate of H2 on the ice surface is high. Desorption phenomena were also observed at 6 K on surfaces saturated with H2, highlighting the competition between conversion and desorption mechanisms during the experiment which lasts several days. At 10 K, it seems that desorption phenomena have a more significant impact on the in situ measurement due to temperature fluctuations of the substrate (typically 0.8 K). A dozen nuclear spin conversion experiments performed at 10 K reveal an average characteristic time constant of 592±324 minutes, significantly higher than the values found in the literature; this substantially alters our understanding of the role of grains on H2 in the interstellar medium and its chemistry.