Spectroscopie locale de matériaux corrélés 2D

Local Spectroscopy of two-dimensional correlated materials

• Auteur / Autrice : Mohammadmehdi Torkzadeh
• Direction : Tristan Cren, Christophe Brun
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 13/03/2023
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des nanosciences de Paris (1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Michele Casula
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Bertrand Kierren, Hervé Aubin
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Pascale Diener, Jean-Yves Veuillen

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectroscopie tunnel

Supraconductivité

Électrons -- Corrélation

Supraconducteurs

Mots clés libres

Spectroscopie

Matériaux corrélés

2D

Spectroscopy

Correlated materials

2-D

Résumé

La plupart des "supraconducteurs non conventionnels" découverts récemment, tels que les supraconducteurs organiques quasi unidimensionnels (Q1D) ou les supraconducteurs d'oxydes de cuivre quasi bidimensionnels (Q2D), partagent une propriété commune : ils présentent un diagramme de phase général où la supraconductivité a une frontière commune avec une phase magnétiquement ordonnée. L'une des méthodes consiste à appliquer une pression afin d'induire la supraconductivité comme dans les supraconducteurs organiques (Q1D). L'autre façon est d'induire la supraconductivité par dopage comme dans les Cuprates et dans α-Sn/Si(111). Dans ce cadre, nous avons étudié les propriétés de l'α-Sn/Si(111) et du supraconducteur organique, (TMTSF)_2 ClO_4 en utilisant les techniques de microscopie à effet tunnel et de spectroscopie (STM et STS). En commençant par α-Sn/Si(111), une classe de cristaux de surface corrélés appelée phase α fait l'objet d'une attention soutenue. Ils consistent en une monocouche de faible densité (1/3 de monocouche) d'atomes de métal (Pb ou Sn) cultivés sur des substrats semi-conducteurs comme Si (111) ou Ge (111). Récemment, il a été démontré que l'α-Sn/Si(111) possède des propriétés supraconductrices avec une transition de phase de l'isolant de Mott au supraconducteur par dopage, qui ressemble à celle qui se produit dans les cuprates, des supraconducteurs plus complexes à haute température. Alors que la structure de α-Sn/Si(111) est très simple, ce qui en fait un très bon candidat pour comprendre la physique des cuprates, son état fondamental d'isolation de Mott est encore débattu. Dans ce cadre, en utilisant le STM et le STS à basse température, nous avons montré que l'état fondamental de ce matériau est un isolant à bande avec un gap de 650 meV, plus de 10 fois supérieur aux valeurs précédemment rapportées, piloté par une interaction d'échange entre les atomes de Sn et les atomes de la surface du substrat. De plus, cet état est accompagné d'un ordre antiferromagnétique en rangées déduit de mesures d'interférences quasi-particulaires (QPI) et de calculs avancés de théorie fonctionnelle de la densité (DFT). En outre, nous avons également étudié par STS α-Pb/Ge(111) comme un autre exemple de matériaux corrélés 2d et, en effet, nous avons trouvé un grand appauvrissement autour de la densité d'états du niveau de Fermi indiquant un mauvais état fondamental métallique. En ce qui concerne (TMTSF)_2 ClO_4, nous avons mesuré le spectre d'excitation supraconducteur de ce supraconducteur Q1D, en utilisant le STS pour la première fois. Le (TMTSF)_2 ClO_4 est un supraconducteur à pression ambiante qui présente un point critique quantique avec une compétition entre l'onde de densité de spin (isolant) et l'ordre supraconducteur. Dans le bulk, ces états fondamentaux peuvent coexister l'un avec l'autre en jouant sur la vitesse de refroidissement. Nous avons montré que le clivage de surface offre un autre moyen de sonder cette coexistence de phases pour des échantillons supraconducteurs nominalement massifs, conduisant à des propriétés électroniques granulaires de surface. Enfin, dans le contexte de la supraconductivité non conventionnelle, nous avons effectué pour la première fois des mesures STM/STS sur le gaz d'électrons 2D supraconducteur (2-DEG) formé à l'interface de KTO/Al_2 O_3. Nous avons développé une nouvelle méthode pour réaliser des cartes STS sur cette couche 2-DEG qui est enterrée sous la surface.

Most of the recently discovered so-called “unconventional superconductors,” such as the quasi-one-dimensional (Q1D) organic superconductors, or quasi-two-dimensional (Q2D) copper oxides superconductors share a unifying property: they exhibit a general phase diagram where superconductivity has a common border with a magnetically ordered phase. One way is to apply pressure in order to induce superconductivity like in (Q1D) organic superconductors. The other way is to induce superconductivity by doping like in Cuprates and in α-Sn/Si(111). In this framework we have studied the properties of α-Sn/Si(111) and organic superconductor, (TMTSF)_2 ClO_4 using scanning tunneling microscopy and spectroscopy (STM and STS) techniques. Starting with α-Sn/Si(111), there is an ongoing attention drawn to a class of correlated surface crystals called α-phase. They consist in a low density single-layer (1/3 monolayer) of metal atoms (Pb or Sn) grown on semiconducting substrates like Si (111) or Ge (111). Recently α-Sn/Si(111) was shown to have superconducting properties with a Mott insulator to Superconductor phase transition upon doping, which resembles the one occurring in the more complex high temperature cuprates superconductors. While the structure of α-Sn/Si(111) is very simple, making it a very good candidate to understand the physics of cuprates, its Mott insulating ground state is still debated. In this framework, by using STM and STS at low temperatures we have shown that the ground state of this material is an insulator with a gap of 650 meV, more than 10 times higher than previously reported values, driven by exchange interaction between the Sn atoms and the substrate surface atoms. Moreover this is accompanied by a colinear row-wise antiferromagnetic order deduced from quasi-particle interferences (QPI) measurements and advanced density functional theory (DFT) calculations. In addition, we have also studied by STS α-Pb/Ge(111) as another example of 2d correlated materials and indeed, we have found a large depletion around the Fermi level density-of-states indicating a correlated metallic ground state close to an insulating state. Regarding (TMTSF)_2 ClO_4, we have measured the excitation spectrum of this Q1D superconductor, using STS for the first time. (TMTSF)_2 ClO_4 is an ambient pressure superconductor exhibiting a quantum critical point with a competition between spin density wave (insulating) and superconducting ordering. In the bulk these ground states can coexist with each other by playing with the cooling speed. We showed that the surface cleavage offers another way to probe this phase coexistence for nominally bulk superconducting samples, leading to surface granular electronic properties. Lastly in the context of unconventional superconductivity, we have performed for the first time STM/STS measurements on the superconducting 2D Electron Gas (2-DEG) formed at the interface of KTO/Al_2 O_3. We developed a new method to perform STS maps on this 2-DEG layer which is buried under the surface.