Étude de décharges Ar-NH3 en simple et double fréquence à la pression atmosphérique

Study of single and dual frequency Ar-NH3 discharges at atmospheric pressure

• Auteur / Autrice : Raphaël Robert
• Direction : Françoise Massines, Luc Stafford
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 16/11/2023
• Etablissement(s) : Perpignan en cotutelle avec Université de Montréal (1978-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Énergie environnement (Perpignan)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Procédés, matériaux et énergie solaire (Perpignan)
• Jury : Président / Présidente : Laurent Thomas
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Joëlle Margot-Chaker, Gerjan Hagelaar, Ahmad Hamdan
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Jean-Paul Booth, David B. Graves

Mots clés

Mots clés contrôlés

Pression atmosphérique

Décharge à barrière diélectrique

Mots clés libres

Décharge à barrière diélectrique

Pression atmosphérique

Mélange Penning

Diagnostics spectroscopiques

Double fréquence

Ar-NH3

Dielectric barrier discharge

Atmospheric pressure

Penning mixture

Spectroscopic diagnostics

Dual frequency

Ar-NH3

Résumé

L’objectif de cette thèse est d’acquérir une meilleure connaissance des décharges à barrières diélectriques basse fréquence et double fréquence BF-RF (50 kHz – 5 MHz), en Ar-NH3 à la pression atmosphérique, notamment à travers l’étude de leurs propriétés spatio-temporelles. Dans ce contexte, des mesures d’émission et d’absorption spectroscopiques, résolues dans l’espace et /ou le temps, incluant des cartographies sur un cycle BF (20 μs) résolues à l’échelle de la RF (7 ns) ainsi que des mesures électriques ont été confrontées avec un modèle fluide 1D. Dans un premier temps, la comparaison de l’évolution de la densité d’argon métastable entre le modèle et la mesure a mis en évidence l’influence des photons VUV sur l’émission secondaire et donc sur l’auto-entretien de la décharge basse fréquence et double fréquence. En double fréquence, l’étude de l’effet de l’amplitude de la tension RF démontre l’influence du niveau d’ionisation RF sur le claquage . Plus l’amplitude de la tension RF est importante, plus la densité du plasma RF  est élevée et plus la tension appliquée au gaz nécessaire pour obtenir le mode  diminue. Ainsi, la densité d’électrons augmente, alors que la densité des espèces formées par des électrons de haute énergie (Ar(1s) et Ar(2p)) décroit. Ensuite, la dissymétrie du courant à l’échelle RF est expliquée par la présence continue d’une gaine cathodique oscillante à l’échelle de la fréquence RF. Ainsi, nous avons montré que le transport des charges est contrôlé par la tension BF dans la gaine et par la tension RF dans le volume. Enfin, la physico-chimie de ces décharges en mélange Penning Ar-NH3 a été explorée à travers la caractérisation des produits de décomposition de NH3 visibles en spectroscopie d’émission optique, et en particulier, l’émission liée à la désexcitation du H2(a) observée à autour de 200 nm. En couplant expérience et modélisation, un nouveau mécanisme de formation de H2(a) en post-décharge a été proposé. En s’appuyant sur le modèle 1D, le degré de dissociation de NH3 a été estimé et les mesures en fonction du temps de résidence de NH3 dans le plasma ont, en particulier, montrées que la décharge homogène peut se propager le long des lignes de flux sans changer de régime.

The aim of this thesis is to gain a better understanding of low-frequency and dual-frequency LF- RF (50 kHz - 5 MHz) dielectric barrier discharges in Ar-NH3 at atmospheric pressure, in particular by studying their spatio-temporal properties. In this context, spectroscopic emission and absorption measurements, space and/or time resolved, including mappings on an LF cycle (20 μs) resolved on the RF scale (7 ns), as well as electrical measurements, were compared with a 1D fluid model. Firstly, a comparison of the evolution of the metastable argon density between the model and the measurement highlighted the influence of VUV photons on secondary emission and therefore on the self-maintenance of the low-frequency and dual-frequency discharge. In dual frequency discharges, the study of the effect of the amplitude of the RF voltage demonstrates the influence of the level of RF ionisation on  breakdown. The higher the amplitude of the RF voltage, the higher the density of the RF  plasma and the lower the gas voltage required to obtain the  mode. As a result, the electron density increases, while the density of species formed by high- energy electrons (Ar(1s) and Ar(2p)) decreases. Secondly, the current asymmetry at the RF scale is explained by the continuous presence of an oscillating cathode sheath at the RF frequency scale. Thus, it is shown that charge transport is controlled by the LF voltage in the cathodic and by the RF voltage in the bulk. Finally, the physico-chemistry of these Ar-NH3 Penning discharges is explored through the characterization of NH3 by-products, visible in optical emission spectroscopy, especially the emission of H2(a) around 200 nm. By coupling experiments and modelling, a new mechanism of H2(a) formation is proposed in the post-discharge. Based on the 1D model, a degree of NH3 dissociation has been estimated and measurements as a function of the residence time of NH3 in the plasma have, in particular, shown that the homogeneous discharge can propagate along the lines of flow without changing regime.