Lasers à cascade quantique moyen infrarouges stabilisés sur des peignes de fréquences avec traçabilité au SI : application à la spectroscopie de haute précision du méthanol et de l’ozone

Frequency-comb-stabilised and SI-traceable mid infrared quantum cascade laser : application to high precision spectroscopic measurements of methanol and ozone

• Auteur / Autrice : Nicolas Cahuzac
• Direction : Anne Amy-Klein, Christof Janssen, Benoît Darquié
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 13/07/2023
• Etablissement(s) : Paris 13
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Galilée (Villetaneuse, Seine-Saint-Denis)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d’étude du rayonnement et de la matière en astrophysique et atmosphères (Paris ; 2002-2024) - Laboratoire de physique des lasers (Villetaneuse, Seine-Saint-Denis)
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Samir Kassi, Arnaud Mussot, Jean-Philippe Berger, Mehdi Alouini
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Lucile Rutkowski, Samir Kassi

Mots clés

Mots clés contrôlés

Lasers à cascade quantique

Spectroscopie

Ozone

Méthanol

Mots clés libres

Spectroscopie moléculaire à ultra-haute résolution

Métrologie des fréquences

Moyen infrarouge

Ultra-High resolution molecular spectroscopy

Frequency metrology

Mid-Infrared

Résumé

Nous avons développé deux spectromètres moyen infrarouge (MIR) qui combinent très haute résolution, accordabilité, sensibilité de détection et contrôle de la fréquence absolue. Le premier utilise un laser à cascade quantique (QCL) à 10,3 μm, asservi en phase sur un peigne de fréquences lui-même stabilisé sur un laser ultra-stable à 1,55 μm transmis par fibre depuis le LNE-SYRTE, où il est calibré sur des étalons primaires. On obtient un QCL de largeur ∼0,1Hz, avec une stabilité meilleure que 2×10−15 de 0,1 s à 104 s, et une incertitude relative en fréquence dans la gamme des 10−15. La spectroscopie d’absorption saturée du méthanol en cavité Fabry-Perot a permis d’atteindre des résolutions de ∼15 kHz, des incertitudes statistiques sur les fréquences d’absorption de ∼100 Hz et des incertitudes systématiques <1 kHz, soit 1 ordre de grandeur de mieux que les précédents travaux au LPL sur le méthanol. Nous avons développé un second spectromètre pour l’étude de l’ozone en cellule. Un QCL à 9,5 μm également stabilisé sur une référence de fréquence transmise par fibre depuis le LNE-SYRTE a permis d’observer les premières raies d’absorption saturée de l’isotopologue principal de l’ozone. Les résolutions obtenues sont sub-megahertz, et les incertitudes sur le pointé de raie sont de quelques 10 kHz,soit 1 à 2 ordres de grandeur meilleures que la littérature. Ces développements ouvrent la voie à la spectroscopie MIR d’une variété croissante de molécules polyatomiques pour réaliser des tests de physique fondamentale et explorer les limites du modèle standard, et à la fourniture de données spectroscopiques de plus en plus précises d’espèces d’intérêt atmosphérique ou astrophysique.

We have developed two mid-infrared (MIR) laser spectrometers that combine very high resolution, tunability, detection sensitivity and absolute frequency control. The first uses a10.3 μm quantum cascade laser (QCL) phase-locked to a frequency comb which is itself stabilizedto a 1.55 μm ultra-stable laser transmitted by fiber link from LNE-SYRTE, where it is measured against primary standards. This yields a laser emission width of ∼0.1 Hz, with a stability betterthan 2 × 10−15 from 0.1 s to 104 s, and a relative frequency uncertainty that reaches the 10−15range. We have recorded saturated absorption lines of methanol in a Fabry-Perot cavity. Reso-lutions of ∼15 kHz, and statistical and systematic uncertainties on the absorption frequencies in the hundred hertz and sub-kilohertz range, respectively, have been obtained. This is an order of magnitude improvement over previous work on methanol at LPL. We also present a second spectrometer dedicated to saturated absorption spectroscopy of ozone in a cell. Using a 9.5 μm QCL similarly stabilized to a frequency reference provided via a fiber link from LNE-SYRTE,we were able to observe the first saturated absorption lines of the ozone main isotopologue. There solution is sub-megahertz and the uncertainties on line centers are a few tens of kilohertz, 1to 2 orders of magnitude better than literature values. These developments pave the way for theuse of MIR laser spectroscopy of an increasing variety of polyatomic molecules to perform tests of fundamental physics and explore the limits of the standard model, and to provide increasing lyaccurate spectroscopic data for species of atmospheric and astrophysics interest.