Épuration du biogaz à la ferme pour la production de biométhane : développement d'un procédé innovant par lavage à l'eau sous pression

Biogas upgrading at farm-scale for the production of biomethane : development of an innovative High-Pressure Water Scrubbing process

• Auteur / Autrice : Eliot Wantz
• Direction : Gilles Hebrard, Nicolas Dietrich
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des Procédés et de l'Environnement
• Date : Soutenance le 25/05/2023
• Etablissement(s) : Toulouse, INSA
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Mécanique, énergétique, génie civil et procédés
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : TBI-Toulouse Biotechnology Institute - Toulouse Biotechnology Institute / TBI
• Jury : Président / Présidente : Caroline Gentric
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Rainier Hreiz, Jérémie Priarollo
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Annabelle Couvert, Pierre Buffière

Mots clés

Mots clés contrôlés

Analyse du cycle de vie

Transfert de masse

Gaz -- Absorption et adsorption

Eau -- Épuration -- Filtration

Biogaz

Mots clés libres

Biogaz

Épuration

Absorption Gaz-Liquide

Transfert de matière

Énergie renouvelable

Acv

Biogas

Upgrading

Gas-Liquid Absorption

Mass transfer

Renewable Energy

Lca

Résumé

L’épuration du biogaz est une voie de valorisation de la filière méthanisation indispensable à la transition énergétique, permettant la substitution du gaz naturel d’origine fossile par une énergie renouvelable pour diverses applications. Mais la faible rentabilité économique pour de petites échelles de production, typiques d’une installation agricole de taille moyenne, représente aujourd’hui un véritable frein à son développement, alors que ces unités sont les plus compatibles sur le plan sociétal et environnemental. Ce travail a pour objectif de développer un procédé d’épuration par lavage à l’eau sous pression en colonne d’absorption, le procédé Epurogaz, permettant de répondre aux exigences de la filière et d’atteindre une rentabilité économique.Des approches de modélisation inédites ont été développées pour identifier des pistes d’améliorations. Ces modélisations prennent notamment en considération l’absorption concomitante du dioxyde de carbone et du méthane et la réduction du débit volumique de gaz qui se produit dans la colonne d’absorption, ainsi que les étapes de régénération de l’eau pour un fonctionnement en circuit fermé. La précision des prédictions obtenues par les simulations a été évaluée par une étude de sensibilité puis les résultats ont été validés par comparaison avec les résultats expérimentaux de la thèse de D.Benizri (2016).Les simulations ont mis en évidence l’importante amélioration de la pureté en méthane lorsque l’eau est régénérée sous un vide primaire plutôt qu’à pression atmosphérique grâce à une désorption accrue du gaz contenu dans l’eau. L’eau présente alors une concentration en gaz dissous plus faible qui se traduit ensuite par une absorption plus importante dans la colonne d’absorption, et donc une teneur en méthane plus importante dans le biométhane produit. Des estimations de consommation énergétique ont permis de définir une plage de vide optimale, entre 0.2 et 0.5 bar absolu, permettant d’atteindre les performances d’absorption optimales pour une consommation énergétique réduite.Par ailleurs, l’intégration d’une désorption de l’eau sous pression intermédiaire, entre la colonne d’absorption et la régénération finale de l’eau sous vide, permet de recirculer une fraction importante du méthane dissous dans la colonne d’absorption et ainsi d’augmenter son taux de récupération, et donc les performances économiques et environnementales de l’installation. Sur cette étape, une pression optimale peut être définie, correspondant à un maximum de récupération de méthane ne perturbant pas le fonctionnement de la colonne d’absorption. Cette pression, qui dépend également des autres paramètres opératoires, se situe généralement entre 3 et 4 bars. Cette désorption à pression intermédiaire conduit à la formation d’un mélange gaz-liquide nécessitant la séparation du gaz et du liquide. Un GLCC, séparateur cyclonique de mélange gaz-liquide, peut avantageusement être mis en œuvre en remplacement des ballons de séparation classiques afin de réduire les coûts du système.Ces innovations ont été intégrées à la fabrication d’un prototype d’épuration à pleine échelle élaboré pendant la durée du projet avec des partenaires industriels. Le prototype, dimensionné pour l’épuration d’un débit de biogaz de 20 à 40 Nm3/h, a été mis en place sur le site de méthanisation de la ferme de Lamothe à Seysses, en France, pour une campagne d’expérimentation qui a permis de confirmer les résultats des simulations et valider le fonctionnement du procédé en conditions de fonctionnement réelles. Les innovations ont permis d’obtenir un biométhane respectant les spécifications pour l’injection dans le réseau (et donc aussi la qualité carburant véhicule) avec un taux de méthane supérieur à 97% pour une consommation énergétique équivalente aux valeurs données dans la littérature.Une étude économique complétée par une analyse de cycle de vie a montré la pertinence du procédé développé pour l’épuration du biogaz à petites échelles.

Biogas upgrading is a valorization pathway that is essential to the energy transition, allowing the substitution of natural gas of fossil origin by a renewable energy for various applications. But the low economic profitability for small production scales, typical of a medium-sized agricultural installation, restricts its development, whereas these units are the most compatible on the societal and environmental level. The objective of this work is to develop an upgrading process called Epurogaz that uses High Pressure Water Scrubbing, to meet the requirements of the sector and to reach an economic profitability.New modeling approaches have been developed to identify possible improvements. These models consider the concomitant absorption of carbon dioxide and methane and the reduction in gas volume flow that occurs in the absorption column, as well as the water regeneration steps for closed loop operation. The accuracy of the predictions obtained by the simulations was evaluated by a sensitivity analysis and the results were then validated by comparison with the experimental results from the thesis of D.Benizri (2016).The simulations highlighted the significant improvement in methane purity when the water is regenerated under a primary vacuum rather than at atmospheric pressure due to an increased desorption of the gas contained in the water. This results in a lower dissolved gas concentration in the water, which then translates into higher absorption in the absorption column, and thus a higher methane content in the biomethane produced. Estimates of energy consumption have made it possible to define an optimal vacuum range, between 0.2 and 0.5 bar absolute, allowing to reach the optimal absorption performances for a reduced energy consumption.Moreover, the integration of a desorption of water under intermediate pressure, between the absorption column and the final regeneration of the water under vacuum, allows to recirculate a significant fraction of the methane dissolved in the absorption column and thus to increase its recovery rate, and thus the economic and environmental performances of the installation. At this stage, an optimal pressure can be defined, corresponding to a maximum methane recovery that does not disturb the operation of the absorption column. This pressure, which also depends on the other operating parameters, is generally between 3 and 4 bars. This desorption at intermediate pressure leads to the formation of a gas-liquid mixture requiring the separation of the gas and the liquid. A GLCC, cyclonic gas-liquid mixture separator, can be advantageously implemented in replacement of the classical separation tanks in order to reduce the system costs.These innovations have been integrated into the fabrication of a full-scale upgrading prototype developed during the project with industrial partners. The prototype, designed for the upgrading of a biogas flow of 20 to 40 Nm3/h, was installed on the anaerobic digestion site of the farm of Lamothe at Seysses, France, for an experimentation campaign that confirmed the results of the simulations and validated the operation of the process in real operating conditions. The innovations made it possible to obtain a biomethane that complies with the specifications for injection into the network (and therefore also the vehicle fuel quality) with a methane content of over 97% for an energy consumption equivalent to the values given in the literature.An economic study completed by a life cycle analysis showed the relevance of the developed process for small scale biogas upgrading.