Manipulations optiques ultra-rapides de molécules organiques fluorescentes et étude de l'intrication moléculaire pour deux émetteurs quantiques couplés à températures cryogéniques

Ultra-fast optical manipulations of fluorescent organic molecules and study of the molecular entanglement for two coupled quantum emitters at cyogenic temperatures

• Auteur / Autrice : Quentin Deplano
• Direction : Jean-Baptiste Trebbia
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, Matière et Nanosciences
• Date : Soutenance le 30/05/2023
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences physiques et de l’ingénieur (Talence, Gironde ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Photonique, Numérique et Nanosciences (Bordeaux)
• Jury : Président / Présidente : Lionel Canioni
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Mathilde Hugbart
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Isabelle Bouchoule, Christophe Couteau

Mots clés

Mots clés contrôlés

Molécules

Fluorescence

Interaction magnétique dipôle-dipôle

Intrication quantique

Basses températures

Mots clés libres

Cryogénie

Intrication

Interaction dipôle-Dipôle

Fluorescence

Molecules

Cryogenics

Entanglement

Dipole-Dipole interaction

Fluorescence

Molecules

Résumé

Les réseaux d'émetteurs quantiques intriqués piégés en matière condensée sont des systèmes prometteurs pour étudier les processus quantiques collectifs et pour l'élaboration de technologies quantiques intégrées. Pour mettre au point ces réseaux, plusieurs types de systèmes peuvent être envisagés, comme par exemple les boîtes quantiques semi-conductrices, les centres colorés dans le diamant ou les molécules fluorescentes piégées dans une matrice. Parmi ces systèmes, les molécules insérées dans une matrice cristalline organique sont particulièrement attractives. Portées à température cryogénique, elles sont très bien modélisées par des systèmes à deux niveaux et présentent une transition limitée par la durée de vie. Dans ce travail, nous utilisons ces molécules fluorescentes comme banc de test pour démontrer la manipulation tout optique, cohérente et sub-nanoseconde d'un émetteur unique. De plus, nous rapportons l'observation de plus de dix paires de molécules intriquées, couplées par interaction dipôle-dipôle résonnante. Nous mesurons les durées de vie des états sub- et super-radiant émergeant du couplage en fonction du degré d'intrication et démontrons l'adressage sélectif de l'état subradiant, de longue durée de vie. Notre étude ouvre la voie vers le contrôle dynamique de qubits moléculaires intriqués ainsi qu'à la compréhension de la décohérence dans les ensembles délocalisés.

Arrays of entangled delocalized emitters trapped in condensed matter such as quantum dots, colored defects in diamond or fluorescent molecules trapped in a matrix are promissing systems to study quantum collective processes and enlighten some path towards scalable, integrated quantum technologies. Among those systems, molecules trapped in an organic crystalline matrix are particularly attractive. Brought to liquid helium temperatures, they are very well modeled by two-level systems and display a lifetime-limited transition. In this work, we are using such fluorescent molecules as a test bench to demonstrate full optical, coherent, sub-nanosecond manipulations of a single emitter. Moreover, we report the observation of more than ten pairs of entangled molecules coupled through the resonant dipole-dipole interaction. We measure the lifetimes of the sub- and super-radiant states emerging from the coupling as a function of the entanglement degree and show the selective adressing of the long-lived subradiant state. Our study paves the way to the dynamical control of entangled molecular qubits as well as the investigation of the decoherence in delocalized ensembles.