Sources et processus de transfert de la contamination à l'antimoine issue du trafic routier : étude du continuum route-bassin de rétention

Sources and transfer processes of antimony contamination from road traffic : study of the road-stormwater pond continuum

• Auteur / Autrice : Maëva Philippe
• Direction : Sophie Ayrault, Pierre Le Pape
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Terre solide : géodynamique des enveloppes supérieures, paléobiosphère
• Date : Soutenance le 16/12/2022
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Mécaniques et Energétiques, Matériaux et Géosciences
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire des sciences du climat et de l'environnement (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 1998-....)
• Partenaire(s) de recherche : référent : Université de Versailles-Saint-Quentin-en-Yvelines (1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Géosciences, climat, environnement et planètes (2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Cécile Quantin
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Géraldine Sarret, Jörg Schäfer, Anaëlle Simonneau
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Géraldine Sarret, Jörg Schäfer

Mots clés

Mots clés contrôlés

Pollution liée à la circulation

Pollution de l'environnement

Villes

Géochimie isotopique

Spéciation (chimie)

Bassins de retenue des eaux pluviales

Antimoine

Mots clés libres

Spéciation

Isotopie

Antimoine

Bassin de rétention

Pollution

Urbain

Isotope chemistry

Speciation

Antimony

Stormwater ponds

Pollution

Urban

Résumé

L'augmentation de l'emprise des surfaces urbaines s'accompagne de défis sanitaires et environnementaux. Les changements technologiques associés aux réglementations environnementales ont modifié la nature et l'impact des émissions de particules liées au trafic routier ces dernières décennies. L'antimoine (Sb) est un contaminant émergent en milieu urbain. L'hypothèse qui sous-tend ce travail est que l'émission de Sb par le trafic routier, par exemple via l'abrasion des plaquettes de freins, est une source majeure de Sb vers les environnements urbains. En effet, Sb est désormais utilisé dans les alliages de plaquettes de frein en remplacement de l'amiante interdite dans de nombreux pays à la fin des années 1990. Dans ce cadre, ces travaux de doctorat ont pour objet d'étude des bassins de rétention des eaux pluviales routières, parfois végétalisés, qui sont des modèles de milieux récepteurs des contaminations liées au trafic routier, et dont l'étude vise à mieux comprendre les transferts de Sb depuis cette source vers l'environnement. En effet, peu d'informations sont disponibles à l'heure actuelle sur la biogéochimie de l'antimoine dans les environnements de surface tels que les hydrosystèmes urbains. Pour étudier la biogéochimie de Sb le long du continuum route-bassin, trois sites ont été sélectionnés pour ce travail : deux en zone urbanisée et un en zone rurale. Des échantillons de sédiments, de poussières de route et d'eaux de surface ont été prélevés dans des conditions optimales de préservation.Les sédiments des bassins situés en zones urbaines présentent une signature isotopique du plomb différente des sédiments du système en zone rurale, ce qui permet de dater les sédiments accumulés. Un fort enrichissement en métaux des échantillons par rapport au fond géochimique local est mesuré dans les bassins, notamment pour les contaminants Sb>Cu≥Zn>Cd>Pb≥Cr≥Ni. La mesure des isotopes de Sb dans les échantillons a permis de définir une signature isotopique moyenne δ123Sb = 0,07±0,05‰ pour la source routière. Les contrastes de δ123Sb mesurés entre les compartiments dissous et sédimentaires semblent prometteurs pour le traçage de réactions biogéochimiques (i.e., faisant intervenir des bactéries) telles que la réduction ou la sulfuration de Sb. Le panel de formes chimiques de Sb mesuré par absorption des rayons X sur le continuum route-bassin de rétention est très large, montrant la très forte réactivité géochimique de ce métalloïde dans ces conditions, avec une prédominance d'espèces Sb(III)-O et Sb(V)-O dans les sédiments à l'air libre et Sb(III)-S et Sb(V)-O sous colonne d'eau. Des expériences d'incubations menées sur des sédiments de bassins montrent que les processus qui contrôlent la spéciation de Sb sont rapides (quelques jours), et sont fortement dépendants du type d'apport (dissous vs. particulaire) et du rédox du milieu (conditions oxiques/anoxiques). Ces travaux ouvrent la voie à une compréhension fine des processus de transfert de Sb dans les milieux aquatiques urbains, et vers les moyens de lutter contre cette pollution émergente.

Urban surfaces increase comes with health and environmental challenges. Technological changes associated with environmental regulations have modified the nature and impact of road traffic emissions over time. Antimony (Sb) is an emerging contaminant in urban areas. The hypothesis underlying this work is that Sb emission by road traffic, for example, via brake pad abrasion, is a major source of Sb to urban environments. Indeed, Sb is now used in brake pad alloys to replace asbestos after its ban in most countries at the end of the 1990s. In this context, the purpose of this PhD work is to study road stormwater retention ponds, some of them being vegetated. These are models of aquatic environments receiving contaminations linked to road traffic.This study aims to better understand Sb transfers from this source to the environment. Indeed, little information is currently available on antimony in urban surface environments such as urban hydrosystems. To study the biogeochemistry of Sb along the road-pond continuum, three sites were selected : two sites are located in urban areas and one in a rural area. Sediment, road dust, and surface water samples were collected under optimal preservation conditions.Sediments from the urban systems have a different lead isotopic signature compared to rural system sediments, which indicates the age of the accumulated sediments.A strong enrichment of the samples compared to the local geochemical background is measured for metals, in particular for Sb>Cu≥Zn>Cd>Pb≥Cr≥Ni. Sb isotopes measurements in the samples made it possible to define an average isotopic signature δ123Sb = 0.07±0.05‰ for the road source. Contrasts of δ123Sb measured in dissolved and sedimentary compartments is promising for tracing biogeochemical reactions (i.e., involving bacteria) such as Sb reduction or sulfuration. Sb chemical forms panel measured by X-ray absorption on the road-retention pond continuum is very diverse, showing the very strong geochemical reactivity of Sb under these conditions, with a predominance of Sb(III)-O species and Sb(V)-O in air exposed sediments and Sb(III)-S and Sb(V)-O under the water column. Incubation experiments carried out on pond sediments show that the processes that control Sb speciation are fast (a few days), are highly dependent on the Sb spike form (dissolved vs. particulate) and the medium redox (oxic/anoxic conditions). This work opens the way to a detailed understanding of Sb transfer processes in urban aquatic environments, and to solutions to address this emerging pollution.