Préparation, caractérisation et valorisation de catalyseurs à base d'oxydes de métaux supportés sur des tamis moléculaires microporeux.

Preparation, characterization and valorization of catalysts based on metal oxides supported on microporous molecular sieves

• Auteur / Autrice : Salima Larbaoui
• Direction : Pierre-Emmanuel Lippens, Hafida Hentit
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie Séparative, Matériaux et Procédés
• Date : Soutenance le 04/07/2022
• Etablissement(s) : Université de Montpellier (2022-....) en cotutelle avec Université Abdelhamid Ibn Badis Mostaganem (Mostaganem, Algérie)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Chimiques (Montpellier ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Charles Gerhardt (Montpellier ; 2006-....)
• Jury : Président / Présidente : Ahmed Addou
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Pierre-Emmanuel Lippens, Hafida Hentit, Ahmed Addou, Abdelkrim Hasnaoui, Angélique Simon Masseron, Gérard Delahay
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Abdelkrim Hasnaoui, Angélique Simon Masseron

Mots clés

Mots clés contrôlés

Photocatalyse

Oxydes des métaux de transition

Tamis moléculaires

Mots clés libres

Tamis moléculaires

Substitution isomorphe

Imprégnation

Oxydes de métaux de transition

Mapso4-5

Photocatalyse

Molecular sieves

Molecular sieve

Impregnation

Metal oxides

Mapso4-5

Photocatalysis

Résumé

Ce travail de thèse est consacré à l’élaboration, la caractérisation et la valorisation de catalyseurs constitués d’un tamis moléculaire dopé par des métaux de transition ou imprégnés par des oxydes de métaux de transition.Le support est le silicoaluminophosphate microporeux de type AFI (SAPO4-5) synthétisé par voie hydrothermale. Les métaux de transition, titane et fer, sont insérés dans la charpente du SAPO4-5 par substitution isomorphe lors de la synthèse hydrothermale ou déposés sous forme d’oxydes par imprégnation. Trois séries de catalyseurs à base de SAPO4-5 ont ainsi été préparées : dopés au fer et/ou titane (FAPSO4-5, TAPSO4-5 et FTAPSO4-5), imprégnés au fer (Fe/SAPO4-5) et imprégnés au titane (TiO2/SAPO4-5) avec, dans ces deux derniers cas, différents taux massiques d’imprégnation (20, 30, 40 et 50%).Les matériaux ont été caractérisés par analyse thermogravimétrique (ATG), diffraction des rayons X, microscopie électronique à balayage, analyse texturale par adsorption-désorption d’azote, spectroscopie de photoélectrons X (XPS), spectroscopie infrarouge, spectroscopie Mössbauer du 57Fe, spectroscopie à réflexion diffuse et analyse photoélectrochimique.Les catalyseurs ont été valorisés dans le domaine de l’énergie avec la production d’hydrogène par photo-réduction de l’eau et dans le domaine de l’environnement avec l’élimination d’un produit pharmaceutique (le diclofénac) en solution aqueuse par photocatalyse.

This thesis is devoted to the elaboration, characterization and valorization of catalysts based on transition metals inserted in molecular sieves or transition metal oxides impregnated on the same type of molecular sieves.The prepared support is the microporous silicoaluminophosphate of AFI-type phase (SAPO4-5) synthesized by hydrothermal method. The transition metals, titanium and iron, are inserted into the framework of SAPO4-5 by isomorphic substitution during the hydrothermal synthesis or deposited as oxides by impregnation of the SAPO4-5 particles. Three series of catalysts were prepared: iron and/or titanium-doped SAPO4-5 (FAPSO4-5, TAPSO4-5 and FTAPSO4-5), SAPO4-5 impregnated with iron (Fe/SAPO4-5) and titanium (TiO2/SAPO4-5) with different rates (20, 30, 40 and 50 wt%).The prepared materials were characterized by thermogravimetric analysis (TGA), X-ray diffraction, scanning electron microscopy, textural analyses by nitrogen adsorption-desorption, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), infrared spectroscopy, 57Fe Mössbauer spectroscopy, diffuse reflection spectroscopy and photoelectrochemical analysis.The catalysts have been valorized in two reactions with the production of hydrogen by the photoreduction of water and the elimination of a pharmaceutical product (diclofenac) in aqueous solution by photocatalysis, respectively.