Modélisation du comportement du système couplé Métal-Oxyde-Eau dans les conditions physico-chimiques des réacteurs à eau pressurisée

Electro-thermo-kinetic (ELTHEKI) modeling of the coupled Metal/Oxide/Electrolyte system in physicochemical conditions of PWR circuits

• Auteur / Autrice : Takwa Saidi
• Direction : Laure Martinelli
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie analytique
• Date : Soutenance le 24/11/2022
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Chimie physique et chimie analytique de Paris Centre (Paris ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de radiolyse et des molécules organiques (Paris)
• Jury : Président / Présidente : Cécilie Duhamel
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Dominique You, Nathalie Larabi-Gruet
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Cécilie Duhamel, Bernard Normand

Mots clés

Mots clés contrôlés

Thermochimie

Corrosion sous contrainte

Oxydation

Nickel -- Alliages

Réacteurs à eau sous pression

Mots clés libres

Modélisation électro-thermo-cinétique

Transport réactif

Corrosion

Dissolution

Electro-thermo-kinetic modeling

Reactive transport

Corrosion

Nernst-Planck-Laplace system

Résumé

Dans les réacteurs à eau pressurisée (REP), les tubes des générateurs de vapeurs (GV) sont fabriqués à partir des alliages à base de nickel de type "Inconels". Dans les conditions physicochimiques de fonctionnement nominal, ces matériaux s’oxydent et forment des couches d’oxydes protectrices vis-à-vis de la corrosion. Néanmoins, les variations thermochimiques du réacteur, n’empêchent pas les échanges de matière entre ces oxydes riches en nickel et le fluide en mouvement. Transportée par le fluide primaire, une partie de ces produits de corrosion passe ou séjourne dans le cœur pour s’activer sous l’effet du flux neutronique. Ainsi des radionucléides 58Co et 60Co sont générés amenant à la contamination radioactive du circuit primaire. En effet, dans les réacteurs électrogènes, environ 80 % de la dosimétrie individuelle est due aux radiocobalts. Dans le domaine du nucléaire, la maîtrise de la dosimétrie individuelle du personnel constitue un enjeu majeur. Il apparaît donc nécessaire de prévoir et d’anticiper le degré de contamination radioactive de l’installation. Dans ce contexte, l’objectif principal de cette étude est de prévoir la quantité de matière relâchée et transférée dans le fluide primaire, en se fondant sur la modélisation physique du comportement des différents systèmes rencontrés dans le circuit primaire des REP, c’est-à-dire la description du transport réactif de matière dans les systèmes impliquant le métal (M), l’oxyde (O) et l’électrolyte (E). L’enjeu est de développer un modèle continu dérivable, qui couple les trois approches cinétique, électrochimique et thermodynamique dans le but de décrire les différents phénomènes impliqués (corrosion du métal, dissolution/précipitation de l'oxyde). Dans une première approche, le modèle généralisé M/O/E, est testé avec un seul élément chimique et ainsi le système Ni/NiO/Eau est choisi comme modèle préliminaire simplifié.

The reactive transfer of Ni-rich corrosion products into the water circuits of PWR has a major impact on the dose rate absorbed by nuclear power plant staff. Physical modeling of the behavior of the Metal-Oxide-Electrolyte (MOE) system makes it possible to predict long-term mass release. The simplified system Ni-NiO-Electrolyte, encountered in the reactor core has been chosen as a preliminary model to represent the real systems formed by Metal-Oxide-Electrolyte (MOE) phases. The main aim of this study is then to develop a continuous model, capable of describing the process of diffusion and mass transfer within the oxide film and at both interfaces. In addition, the goal is to propose a model that can provide a generalized description (extrapolated according to physicochemical conditions and time).