Avancée dans le domaine du monitoring et de l'analyse de suspects et d'approche non ciblée par spectrométrie de masse à haute résolution et mobilité ionique.

Advancement in Non-Target Analysis of Environmental Contaminants Using High-Resolution Mass Spectrometry and Ion Mobility Spectrometry

• Auteur / Autrice : Fan Yang
• Direction : Hugues Preud'homme
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie analytique
• Date : Soutenance le 20/12/2022
• Etablissement(s) : Pau
• Ecole(s) doctorale(s) : Sciences Exactes et leurs Applications
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des sciences analytiques et de Physico-chimie pour l'Environnement et les Matériaux - Institut des sciences analytiques et de physico-chimie pour l'environnement et les materiaux
• Jury : Président / Présidente : Didier Bégué
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Hugues Preud'homme, Sonia Cantel, Gauthier Eppe, Olatz Zuolaga
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Sonia Cantel, Gauthier Eppe

Mots clés

Mots clés libres

Non ciblé

Hrms

Mobilité ionique

Non trageted analysis

Hrms

Ion mobility

Résumé

En raison de l'industrialisation mondiale et des activités anthropiques, des millions de tonnes de produits chimiques sont consommés chaque année par l'union européenne (UE). Ces mêmes produits chimiques peuvent être à la fois rejetés dans notre environnement et à l'origine de la contamination de nos ressources. C'est pourquoi, l'exposition aux substances chimiques est un sujet critique de nos jours et qui reste intimement lié aux questions scientifiques en relation avec la biodiversité et la santé humaine. La croissance constante des activités humaines, augmente la probabilité pour l'environnement et le corps humain d'être exposé à un cocktail de composés chimiques et leurs produits de dégradation d'origine synthétique. Le concept d'Exposome a été introduit par Christopher Paul Wild en 2005, il définit la nature et les effets toxiques de l'exposome chimique sur la santé humaine, que cela puisse être par l'ingestion (air, nourriture et boisson) ou par le biais de processus biologiques naturels. Les méthodes d'analyses ciblées sont couramment utilisées pour rechercher de manière quantitative des contaminants connus, issus d'une liste finie et préalablement définie. La plupart d'entre eux font déjà l'objet d'une surveillance systématique et sont intégrés dans les réglementations nationales, les directives européennes ou les conventions internationales. C'est le cas par exemple de la famille des PCBs, ou de certains pesticides interdits (Atrazine, Simazine, etc,.). Bien que ces approches permettent une très grande sélectivité en parallèle d'une limite de détection basse, elles ne permettent pas de détecter des molécules hors liste et par conséquent les composés émergents (CECs).

Due to global industrialization and anthropic activities, millions of tonnes of chemicals were consumed per year in the European Union member states (EU). Chemicals can release into the environment by various resources.Thus, this research project aims to develop non-target analysis workflows for a large scale of CECs by using gas/liquid chromatography coupling with HRMS and IMS. An in-house database was built with accurate mass, isotopic pattern, fragment ions, and CCS values. This manuscript presents and discusses the major advancements in diverse aspects of NTA.Chapter 1: Bibliography research: The 1st chapter describes the workflow of non-target analysis. Fundamental concepts and the state-of-the-art of the HRMS and IMS are discussed.Chapter 2: Presents the development and application of the non-target analysis method using GC-APCI-IMS-HRMS. The method was optimized by PCB congeners and PBDE congeners. The benefits of combining APCI with IMS for Cl/Br chemicals are highlighted.Chapter 3: Details the development of a non-target analysis method based on UHPLC-HRMS in water analysis. Data processing strategies and workflow are described.Chapter 4: Steroids hormones analysis and cortisol quantification. It highlights the benefit of IMS to enhance the S/N ratio in low concentration standards.Chapter 5: A CCS prediction tool was developed by machine learning. The molecular fingerprint was first time used to describe chemical structure. Two modeling strategies are compared to evaluate the impact of chemical classes to prediction accuracy.Chapter 6: Finally, the milestones and limitations of presence research are emphasized.