Nouveaux matériaux fonctionnels poreux pour dispositifs photo et électrochimiques

New porous functional materials for photo and electrochemical devices

• Auteur / Autrice : Diogo Esperança Garcia
• Direction : Stéphanie Reynaud, Bao-Lian Su
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 26/09/2022
• Etablissement(s) : Pau en cotutelle avec Université de Namur
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale sciences exactes et leurs applications (Pau, Pyrénées Atlantiques ; 1995-)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des sciences analytiques et de Physico-chimie pour l'Environnement et les Matériaux - Institut des sciences analytiques et de physico-chimie pour l'environnement et les materiaux
• Jury : Président / Présidente : Catherine Michaux
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Stéphanie Reynaud, Bao-Lian Su, Yann Garcia, Eric Cloutet, Claudia Delgado simâo
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Yann Garcia, Eric Cloutet

Mots clés

Mots clés contrôlés

Électrolyse

Photosynthèse artificielle

Mots clés libres

Photosynthèse artificielle

Électrolyse

Réduction de CO2

Chimie des polymères

Électronique imprimée

Electrolysis

CO2 reduction

Artificial photosynthesis

Polymer chemistry

Printed electronics

Résumé

L'accumulation de dioxyde de carbone d'origine anthropique dans l'atmosphère a entraîné un changement climatique qui menace l'humanité et la planète elle-même. L'incertitude quant à l'existence de ressources irrécupérables, telles que les combustibles fossiles, oblige les chercheurs à développer des technologies durables basées sur des sources d'énergie renouvelables et visant la neutralité carbone. La photosynthèse artificielle présente de grandes opportunités pour convertir l'énergie solaire, l'H2O et le CO2 en "carburants solaires" ou autres produits stables ayant une valeur importante pour l'industrie. Dans ce contexte, cette thèse a été réalisée dans le cadre du projet eSCALED (European SChool on Artificial Leaf : Electrodes and Devices), une contribution à la structure de la formation à la recherche précoce au niveau européen et au renforcement de la capacité d'innovation européenne pour élaborer un dispositif de feuille artificielle comme réponse au changement climatique. Comme une feuille dans la nature, eSCALED propose d'élaborer un dispositif de photosynthèse artificielle capable de récolter l'énergie solaire et de la stocker sous forme de molécules (combustibles solaires). Le dispositif proposé devrait combiner une cellule solaire avec une pile électrochimique bio-inspirée où l'oxydation de H2O et la réduction de H+/CO2 sont réalisées dans des électrodes microporeuses, imitant les chloroplastes d'une plante. Outre la promotion de la recherche et de la formation inter et multidisciplinaires sur la matière biologique/biochimique, inorganique et molle, l'ingénierie des dispositifs et l'innovation, eSCALED vise l'utilisation de processus faciles, bon marché et évolutifs basés sur des matériaux organiques et naturels.Les travaux décrits dans cette thèse se concentrent sur la synthèse, la caractérisation et la mise à l'échelle d'électrodes polymères microporeuses décorées avec des catalyseurs hétérogènes de réduction H+/CO2 comme contribution aux dispositifs du démonstrateur eSCALED. À cette fin, nous avons travaillé sur une architecture de cathode innovante dans une approche multidisciplinaire, fusionnant les domaines de la chimie et de la physico-chimie des polymères, des matériaux organiques et inorganiques à porosité hiérarchique, de la catalyse moléculaire et de l'électronique imprimée.

The accumulation of carbon dioxide with anthropogenic origin in the atmosphere has resulted in a climate change that threatens humanity and the planet itself. The uncertainty about the existence of unrecoverable resources, such as fossil fuels, brings the need for researchers to develop sustainable technologies based on renewable energy sources towards carbon-neutrality. Artificial photosynthesis presents great opportunities to convert solar energy, H2O and CO2 to “solar fuels” or other stable products with important value for industry. In this context, this thesis was performed under the frame of the eSCALED (European SChool on Artificial Leaf: Electrodes and Devices) project, a contribution to the structure of early-stage research training at the European level and strengthening European innovation capacity to elaborate an artificial leaf device as a response to climate change. Like a leaf in nature, eSCALED proposes to elaborate an artificial photosynthesis device capable of harvesting solar energy and storing it as molecules (solar fuels). The proposed device should combine a solar cell with a bio-inspired electrochemical stack where H2O oxidation and H+/CO2 reduction are performed in microporous electrodes, mimicking the chloroplasts of a plant. Apart from promoting inter and multi-disciplinary research and formation on biological/biochemical, inorganic and soft matter, device engineering, and innovation, eSCALED targets the use of easy, cheap, and up-scalable processes based on organic and earth-abundant materials.The works described in this thesis focus on the synthesis, characterization, and up-scaling of microporous polymer electrodes decorated with heterogeneous H+/CO2 reduction catalysts as a contribution to the eSCALED demonstrator devices. For this purpose, we worked on an innovative cathode architecture in a multi-disciplinary approach, merging the fields of polymers' chemistry and physical chemistry, hierarchically porous organic and inorganic materials, molecular catalysis, and printed electronics.