Études expérimentales sur la formation de particules dans les tubes à choc

Experimental studies on the formation of particulate matter in a shock tube

• Auteur / Autrice : Letícia Carneiro Piton
• Direction : Andrea Comandini
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Energétique, génie des procédés
• Date : Soutenance le 05/12/2022
• Etablissement(s) : Orléans
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire ; 2012-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de combustion aérothermique réactivité et environnement (Orléans, Loiret ; 2007-...)
• Jury : Président / Présidente : Armelle Cessou
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Armelle Cessou, Olivier Mathieu, Nabiha Chaumeix
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Sylvain Picaud, Olivier Mathieu

Mots clés

Mots clés contrôlés

Chimie

Suie

Tubes à choc

Équations cinétiques

Combustion

Carburants

Technique de la production

Énergie

Mots clés libres

Tubes à chocs

Pyrolyse

Formation de suie

Diagnostics optiques

Extinction laser

Rendement en suie

Densités optiques

Délais d'induction

Taux de croissance de la suie

Analyse TEM

HAPS

Toluène

Benzène

Cyclopentène

N-heptane

Acétylène

Ethylène

Propène

Propyne

Shock tubes

Pyrolysis

Soot formation

Optical diagnostics

Laser extinction

Soot yield

Optical densities

Induction delay times

Soot growth rate

TEM analysis

PAHs

Toluene

Benzene

Cyclopentene

N-heptane

Acetylene

Ethylene

Propene

Propyne

Résumé

La combustion joue un rôle essentiel dans les secteurs de l'industrie, des transports et de la production d'énergie. Les procédés impliqués dans la conversion d'énergie peuvent conduire à la production et à l'émission de polluants, dont les particules fines (PMs). La chimie de la formation des PMs est un processus complexe, multi-étapes et multi-phases, et malgré des décennies d'études, nos connaissances sont encore incomplètes en raison de la carence de résultats expérimentaux et des limitations des techniques expérimentales. L'objectif de cette thèse est la caractérisation expérimentale de la formation de suie à partir de différentes molécules et mélanges de carburant, dans des conditions typiques rencontrées dans les dispositifs de combustion modernes. Tout d'abord, une nouvelle installation expérimentale basée sur des techniques de tube à choc et de laser a été développée. Les principaux défis et solutions seront abordés. Des techniques d'extinction laser ont ensuite été utilisées afin de dériver des paramètres, tels que les densités optiques, les délais d'induction et les taux de croissance de la suie, à partir de la pyrolyse du toluène, du benzène et du cyclopentène avec et sans l'ajout d'éthylène, d'acétylène, de propène et de propyne. Les profils en fonction de la température de réaction seront comparés pour déduire la tendance des différents combustibles à produire de la suie. La suie a également été collectée pendant les expériences pour des analyses ultérieures par microscopie électronique à transmission, qui ont fourni des informations sur le diamètre et la morphologie des particules de suie ainsi que sur leur structure et leur micro texture. La base de données expérimentale constitue une référence essentielle pour le développement de modèles cinétiques détaillés pour la chimie des particules de suie. En outre, une partie de l'étude s'est concentrée sur l'utilisation d'une installation différente de tube à choc pour la spéciation des molécules de HAP (précurseurs de la suie) provenant de combustibles spécifiques d'intérêt, en particulier le n-heptane et le cyclopentène. Les analyses du modèle cinétique seront également présentées.

Combustion plays a vital role in the industrial, transportation, and power generation sectors. The processes involved in the energy conversion can lead to pollutant production and emissions, including particulate matters (PMs). The chemistry of PM formation is a complex multi-step, multi-phase process, and despite decades of studies, our knowledge is still incomplete due to the lack of experimental results and the limitations of the experimental techniques. The aim of this thesis is the experimental characterization of soot formation from different fuel molecules and mixtures, at typical conditions encountered in modern combustion devices. First, a new experimental facility based on shock tube and laser-based techniques was developed. The main challenges and solutions will be addressed. Laser extinction techniques were then employed in order to derive parameters, such as optical densities, induction delay times, and soot growth rates, from the pyrolysis of toluene, benzene, and cyclopentene with and without the addition of ethylene, acetylene, propene, and propyne. Profiles as function of the reaction temperature will be compared to derive the tendency of the different fuels to produce soot. The soot was also collected during the experiments for subsequent analyses by transmission electron microscopy, which provided information on the diameter and morphology of the soot particles and their structure and micro texture. The experimental database constitutes an essential reference for the development of detailed kinetic models for soot particle chemistry. In addition, part of the study was focused on the use of a different shock tube facility for the speciation of soot precursor PAH molecules from specific fuels of interest, in particular n-heptane and cyclopentene. The kinetic model analyses will also be presented.