Thèse soutenue

Mécanismes de relaxation énergétique dans les matériaux nanocomposites plasmoniques sous excitation laser femtoseconde
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Auteur / Autrice : Balint Eles
Direction : Nathalie Destouches
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Optique, Photonique, Laser
Date : Soutenance le 18/07/2022
Etablissement(s) : Lyon
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Ingénierie Santé (Saint-Etienne)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Hubert Curien (Saint-Etienne ; 1995-....) - Laboratoire Hubert Curien [Saint Etienne]
établissement opérateur d'inscription : Université Jean Monnet (Saint-Étienne ; 1969-....)
Jury : Président / Présidente : Razvan Stoian
Examinateurs / Examinatrices : Jan Siegel, Aurélien Crut, Christophe Hubert
Rapporteurs / Rapporteuses : Jörn Bonse, David Grojo

Résumé

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Cette thèse est consacrée à l'analyse de la réponse à différentes échelles temporelles de matériaux nanocomposites plasmoniques soumis à une irradiation laser femtoseconde. La compréhension des voies de relaxation d'énergie suite à l'excitation laser dans de tels matériaux ouvre la voie à un bon contrôle des procédés laser, et à une optimisation plus efficace de la micro- nanostructuration laser des métasurfaces plasmoniques. Le matériau étudié tout au long du travail est un composite de nano-îlots d'argent encapsulés entre deux couches de dioxyde de titane, déposées sur substrat de verre. Le système présente une dynamique riche dont l’étude, dans des conditions d’excitation réversibles ou irréversibles, constitue l’objectif principal de ce travail.La thèse se décompose en trois parties principales. La première décrit l'interaction complexe des mécanismes induits par laser conduisant à des changements de formes des nano-îlots et à la formation de nanostructures auto-organisées. Les résultats démontrent que les transformations irréversibles des nano-îlots proviennent de l'effet cumulatif de dizaines de milliers d'impulsions laser, et mettent en évidence l’apparition de différents types de nanostructures en fonction de la température induite dans le matériau. Ces nanostructures sont caractérisées par un large éventail de techniques expérimentales révélant les transformations structurelles et les changements de réponse optique correspondants. Le rôle décisif de l'élévation de température induite par le laser est analysé en profondeur dans ce phénomène multi-impulsionnel à l'aide de méthodes numériques. De plus, l’origine des nanoréseaux auto-organisés est discutée en combinant les observations structurelles avec des calculs électromagnétiques. La description générale qui est fournie de l'évolution des mécanismes physico-chimiques contrôlés optiquement permettra d’optimiser plus rapidement le développement d'applications dans lesquelles une réponse optique anisotrope ou un agencement organisé à l'échelle nanométrique de métasurfaces plasmoniques est recherché.La deuxième partie vise à caractériser la dynamique ultrarapide des transformations de forme à l'aide d'expériences de microscopie et de spectroscopie pompe-sonde. Ces dernières sont menées en régime d’excitation réversible. Les premières sont utilisées pour étudier la réponse optique ultrarapide impulsion après impulsion dans un régime cumulatif où chaque impulsion laser modifie de manière irréversible le matériau. La dynamique observée est interprétée à partir de la littérature des systèmes plasmoniques photo-excités et à l’aide de caractérisations structurales ex situ. Ces dernières révèlent clairement certaines traces de phénomènes ultrarapides à l'origine des transformations de forme. Les résultats démontrent la variation de la dynamique des électrons ultrarapides due aux transformations du système impulsion après impulsion. De plus, la dynamique ultrarapide des processus d'ablation des nanocomposites plasmoniques est discutée avec des mesures quantitatives combinées d’intensité et de phase optiques.Dans la troisième partie, les résultats se focalisent sur la réponse du matériau à l’échelle de la pico-nanoseconde dans un régime d'excitation réversible à l'aide de méthodes spectroscopiques transitoires. Les expériences révèlent la capacité d'une couche de nano-îlots d'argent avec une large dispersion de forme et de taille à exciter des impulsions acoustiques cohérentes. Divers échantillons présentant différentes densités de nano-îlots sont testés, et la propagation des impulsions acoustiques dans le substrat de verre est mesurée. L'analyse quantitative des caractéristiques des ondes acoustiques est réalisée à l'aide d'un modèle théorique simplifié révélant les paramètres clés qui contrôlent les propriétés d'émission d'impulsions acoustiques de tels ensembles de nanoparticules inhomogènes.