Transitoires énergétiques ultrarapides à l'échelle nanométrique

Ultrafast energy transients at the nanoscale

• Auteur / Autrice : Michele Diego
• Direction : Francesco Banfi, Natalia Del Fatti
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 12/12/2022
• Etablissement(s) : Lyon 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Physique et d’Astrophysique (Lyon)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Lumière Matière
• Jury : Président / Présidente : Pierre-François Brevet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Francesco Banfi, Natalia Del Fatti, Emmanuel Bossy, Roberto Li Voti, Ilaria Zardo
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Emmanuel Bossy, Roberto Li Voti

Mots clés

Mots clés contrôlés

Physique

Nanotechnologie

Nanoparticules

Dynamique ultra-rapide

Mots clés libres

Ultra-rapide

Nano-échelle

Photoacoustique

Résistance thermique d'interface

Transfert thermique à l'échelle nanométrique

Optothermomécanique

Nanophysique

Ultrafast

Nanoscale

Photoacoustics

Thermal boundary resistance

Nanoscale heat transfer

Optothermomechanics

Nanophysics

Résumé

La dynamique opto-thermique-mécanique de différents nano-systèmes est étudiée par une approche à la fois expérimentale et théorique. En particulier, les échanges d'énergie thermique et mécanique entre les nano-objets et leur environnement sont analysés afin de décrire, comprendre et prédire la physique qui sous-tend leur comportement. Différents phénomènes ultrarapides sont considérés, tels que l'interaction électron-électron (échelle de temps fs), la thermalisation électron-réseau (échelle de temps ps), les vibrations mécaniques (échelle de temps ps-ns) et la dynamique thermique (échelle de temps ns). Le premier système étudié consiste en des nanodisques d'or sur un substrat de saphir, étudiés individuellement en suivant leur variation optique transitoire grâce à la spectroscopie pompe-sonde ultrarapide. Leur dynamique de thermalisation interne électron-électron et électron-réseau est abordée, ainsi que le refroidissement thermique par dissipation de chaleur vers le substrat. Ensuite, nous analysons les oscillations mécaniques des nanofils semi-conducteurs, via des mesures résolues en temps de type pompe-sonde ultrarapide. Des simulations numériques sont effectuées pour extraire les propriétés élastiques de nanofils et pour dévoiler les mécanismes responsables de l'activation des oscillations, démontrant qu'elles proviennent de l'expansion soudaine du substrat. Ensuite, une étude purement théorique est réalisée, modélisant l'effet photoacoustique par un nanocylindre et un nanofilm d'or immergés dans l'eau. Ici, l'accent est mis sur les mécanismes possibles de lancement des ondes sonores et leur compétition. Nous démontrons que les ondes acoustiques ne sont pas seulement lancées par l'expansion de l'eau, le bien connu ``effet thermophone'', mais aussi par l'expansion de la nanoparticule elle-même - nous avons appelé cette contribution supplémentaire ``effet mécanophone''. Dans ce cadre, la dynamique thermique et la résultante réponse mécanique sont systématiquement abordées dans une approche gedanken, c'est-à-dire en faisant varier librement les paramètres physiques pour comprendre leur rôle dans la compétition thermophone vs mécanophone. Enfin, nous avons modélisé des nanotubes de carbone dans l'eau, en combinant des simulations atomistiques microscopiques, le calcul analytique des constantes élastiques et une modélisation continue par la méthode des éléments finis, afin de simuler l'effet photoacoustique généré par un tel système complexe et anisotrope. Dans ce cas, en plus de la compétition thermophone vs mécanophone, nous montrons comment l'activation de l'effet mécanophone peut déclencher des ondes sonores de quelques nanomètres de longueur d'onde dans l'eau. Chaque système est décrit dans le cadre plus large de la relation nanoparticule-environnement, avec une attention particulière sur la direction dans laquelle les échanges énergétiques ont lieu.

The opto-thermal-mechanical dynamics of different nano-systems is studied through both an experimental and theoretical approach. In particular, thermal and mechanical energy exchanges between nano-objects and their environments are analyzed in order to describe, understand and predict the physics behind their behaviour. Different ultrafast phenomena are addressed, such as the electron-electron interaction (fs timescale), electron-lattice thermalization (ps timescale), mechanical vibrations (ps-ns timescale) and thermal dynamics (ns timescale). The first investigated system consists in gold nanodisks on a sapphire substrate, studied individually by following their transient optical variation via ultrafast pump-probe spectroscopy. Their internal electron-electron and electron-lattice thermalization dynamics are addressed, as well as the thermal cooling by heat dissipation in the substrate. Then, we analyze the mechanical oscillations of semiconducting nanowires, through ultrafast pump-probe time resolved measurements. Tailored numerical simulations are carried out to extract the nanowires elastic properties and to unveil the mechanisms responsible for the activation of the oscillations, demonstrating that they origin from the sudden substrate expansion. Subsequently, a purely theoretical study is performed, modelling the photoacoustic effect by a gold nanocylinder and a nanofilm in water. Here the main focus is on the possible sound waves launching mechanisms and their competition. We demonstrate that the acoustic waves are not only launched by the expansion of water, the well known ``thermophone effect'', but also by the expansion of the nanoparticle itself - we called this additional contribution the ``mechanophone effect''. For this scope, both the thermal dynamics and the mechanical response are systematically addressed in a gedanken approach, i.e. varying freely the physical parameters to understand their role in the thermophone vs mechanophone competition. Finally, we modeled carbon nanotubes in water, combining microscopic atomistic simulations, analytical elastic constants calculation and a finite element method continuum modelling, in order to simulate the photoacoustic effect generated by such a complicate and anisotropic system. In this case, in addition to the thermophone vs mechanophone competition, we show how the activation of the mechanophone effect can trigger few nanometers wavelength sound waves in water. Each system is described in the broader framework of the nanoparticle-environment relationship, with special attention on the direction in which energy exchanges take place.